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  隨著人工智能、數據中心算力提升等的發展，電子器件向微型化、多功能集成化和高功率密度發展，散熱效率成為影響設備可靠性與壽命的關鍵因素。電子元件表面與散熱器接觸界面的粗糙間隙中，空氣極低的熱導率（約0.024 W/mK）嚴重阻礙熱傳遞。因此，開發高性能熱界面材料（TIMs）成為學術與工業界的研究熱點，其理想特性需兼具高導熱性、電絕緣性和適度機械彈性。目前，絕大多數熱界面材料是有機硅體系，包括硅橡膠、硅樹脂、硅凝膠、硅膏等，它們具有優異的化學穩定性，物理特性隨溫度變化不敏感。隨科學技術及熱管理應用多元化的發展，有機硅體系也面臨一些問題，如揮發和滲油問題，會對電子元件產生危害，再加上成本高的限制，因此開發非硅體系的熱界面材料具有重要研究意義。

  橡膠彈性體（如天然橡膠NR）因優異的彈性、化學穩定性和絕緣性成為TIMs的候選基材，但其本征導熱率極低（~0.2 W/mK）。常規方案是通過填充高導熱填料（石墨烯、碳納米管、氮化硼、氧化鋁等）制備復合材料，但通常面臨界面熱阻、力學性能嚴重下降等問題，而化學分子改性橡膠效率低、改性效果欠佳。采用多元填料協同或異質結構設計，提升導熱路徑構建效率，降低界面熱阻成為常用的研究思路。目前，NR基復合材料導熱率仍低于預期，低填料量下實現高導熱存在困難，動態網絡設計可賦予TIMs自修復與可回收性，但需兼顧低填料含量和界面優化，且低填料含量下的自修復/可回收性與高導熱性的平衡仍是熱管理領域的重大挑戰。

  基于此，江蘇海洋大學李成杰副教授團隊提出利用組氨酸（His）作為界面改性反應位點，通過雜化填料與動態網絡設計，利用超分子金屬配位與動態氫鍵網絡構建高性能天然橡膠納米復合材料，實現界面相互作用調控與性能協同優化，實現兼具高導熱性、自修復與可回收性的天然橡膠基熱界面材料的制備。首先在NR膠乳表面修飾His分子引入羧基（-COOH）與咪唑基團，通過His的羧基與纖維素納米晶（CNCs）的酯化反應制備His@CNCs，在六方氮化硼（h-BN）表面氧化聚合羅丹寧，形成聚羅丹寧包覆層制得功能化h-BN（PBN），將His@CNCs/PBN雜化填料與乙酸鋅復合在HNR膠乳基質中，形成多重動態交聯網絡。天然橡膠熱界面材料的力學強度可達2.8 MPa，而斷裂伸長率超過1200%，具有良好的物理/化學循環回收性能以及室溫自修復性能，在低填充下熱導率達1.217 W/m·K，是未改性NR的5.7倍。同時，該熱界面材料具有良好的電絕緣性能、熱穩定性以及快速的溫度響應與光熱轉換效應，作為熱界面材料可使LED芯片溫升降幅超7℃，表現出良好的散熱能力。該策略為開發下一代多功能熱管理材料提供了新思路。

圖1 HNR/His@CNCs/PBN納米復合材料的制備流程示意圖

圖2 HN NR, HNR, HNR/His@CNCs, HNR/His@CNCs/PBN的水接觸角（a），溶解實驗（b）和交聯密度（c）及交聯網絡結構（d）

圖3 HNR/His@CNCs/PBN回收過程（a）。應力-應變曲線（b），力學性能（c）和SEM圖像（d）。化學回收過程（e）和應力-應變曲線（f）。化學回收樣品舉起500 g重量砝碼照片（g）

圖4 HNR/His@CNCs/PBN的應力松弛曲線（a，b）。特征弛豫時間Arrhenius方程的擬合（c）。室溫自愈1小時的光學顯微鏡照片（d）。自愈樣品的扭轉和拉伸樣品（e，f）

圖5自修復NR, HNR/His@CNCs and HNR/His@CNCs/PBN-5wt%的應力-應變曲線（a-c）。自修復機理（d）

圖6 HNR/His@CNCs/PBN的熱導率和熱擴散系數（a）。熱傳遞示意圖（b）。回收三次后的導熱系數（c）。紅外熱成像（d）和加熱-冷卻的相應溫度演變（e）。模擬太陽光照射的紅外成像及溫度曲線（f，g）

圖7 HNR/His@CNCs/PBN的體積電阻率（a）和熱穩定性（b）。OIT曲線（c）。TIM性能測量裝置示意圖（d）。TIM性能測量系統的實驗設置和配置示意圖（e），相應的紅外圖像（f）。LED芯片溫度隨運行時間變化（g）

  相關研究工作以“Malleable, Self-healing and Highly Thermally Conductive Interface Material Enabled by Interfacial Network for Thermal Management”為題發表在材料學期刊ACS Applied Materials & Interfaces（2025，10.1021/acsami.5c09314）。江蘇海洋大學環境與化學工程學院李成杰副教授為第一作者和通訊作者，碩士研究生Ma Shichao為第二作者。此研究工作得到中國博士后科學基金、江蘇省自然科學基金等項目的資助。

  近年來，江蘇海洋大學高性能與功能高分子課題組通過分子結構設計、填料-基體動態界面交聯、異質填料雜化、三維骨架構建等策略在導熱三元乙丙橡膠、天然橡膠彈性體復合材料、相變熱管理材料等的加工、制備與應用領域取得了進展，相關研究成果在ACS Sustainable Chemistry & Engineering，Applied Thermal Engineering，Sustainable Materials and Technology，Polymer Degradation and Stability，Chinese Journal of Polymer Science等期刊發表。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.5c09314