在抗菌光熱治療(aPTT)中,有效殺菌所需的高溫易導致周圍健康組織損傷是核心挑戰之一。因此,調控材料組分比例并確定高效殺菌與最小組織損傷的平衡溫度至關重要。本研究通過開發梯度功能沉積技術,構建了梯度化植酸-陽離子聚合物-中空普魯士藍納米框架(PC-PBM)涂層,實現了制備參數與組分比例的快速篩選,從而優化光熱抗菌活性與熱損傷控制的協同平衡。
圖1:中空PBMn納米框架合成及其貫穿植酸-聚氨丙基雙胍(PC)網絡示意圖,梯度涂層構建及協同抗菌機制。
西南大學材料與能源學院Kang En-Tang教授團隊設計合成了一種中空錳摻雜普魯士藍(PBMn)納米框架,并將其作為物理交聯劑,貫穿于植酸與陽離子聚合物聚氨丙基雙胍形成的復合網絡結構中(如圖1所示)。PBMn納米框架的存在顯著增強了PC網絡結構的穩定性。此外,由于PC復合物的表面沉積依賴于植酸的黏附力和重力沉降作用,通過傾斜基材即可實現梯度PC-PBM涂層的構筑。該梯度涂層可用于篩選最優的光熱條件,在實現高效光熱抗菌活性的同時,最大限度地減少對正常組織的熱損傷。以大鼠感染性疝氣修復為模型,PC-PBM修飾的聚氨酯(PU)補片展現出優異的體內抗感染效果和生物相容性。
2025年6月25日,相關研究成果以“Biomimetic Engineering of Robust Gradient Antibacterial Coatings using Hollow Nanoframes of Prussian Blue Analogues”為題發表在《Advanced Materials》上。論文第一作者為西南大學材料與能源學院博士研究生何曉東,通訊作者為Kang En-Tang教授、徐立群教授和徐琨博士。該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和中央高校基本科研業務費的支持。
錳離子摻雜使中空PBMn納米框架的紫外-可見光吸收譜發生顯著紅移,為后續光熱治療提供了便利;空心結構也有助于其貫穿PC網絡,從而提升涂層的力學性能和穩定性。得益于植酸優異的表面粘附性,在重力沉降作用下,PC網絡結構能夠黏附于多種生物醫用基材表面,包括不規則幾何形狀的表面。通過控制基材傾斜角度,可獲得厚度和光熱性能沿沉積軸向漸變的梯度涂層,其接觸殺菌和光熱殺菌的協同效應也呈梯度變化。通過優化PBMn納米框架的比例及調控沉積參數,可獲得兼具最低組織溫升和高效殺菌特性的PC-PBM涂層(圖2)。針對常見病原菌(大腸桿菌E. coli、金黃色葡萄球菌S. aureus)及耐藥菌(耐甲氧西林金黃色葡萄球菌MRSA),PC-PBM涂層均展現出優異的抗菌活性。體外抗菌實驗及轉錄組學分析表明,該涂層能夠破壞細菌膜的完整性,并調控熱休克反應、抑制群體感應、阻斷生物膜形成及擾亂代謝通路等。在大鼠感染性疝氣模型中,PC-PBM修飾的PU補片有效抑制了體內感染,降低了炎癥水平,并促進了組織修復。同時,PC-PBM涂層還表現出良好的體內外生物相容性。這種梯度PC-PBM涂層為篩選抗菌活性和優化光熱條件提供了有效策略,為生物醫用材料表面改性提供了重要參考。
圖2:PC-PBM涂層普適性驗證、梯度涂層構筑及其厚度-光熱-抗菌性能關聯分析和PBMn增強機械性能評價。
近年來,Kang En-Tang教授課題組致力于研究植酸與陽離子聚合物的相互作用及其聚集體表面黏附行為,開發了一系列抗菌功能涂層(Chem. Eng. J., 2022, 440, 135917; Adv. Sci., 2023, 10, 2300354; Adv. Healthc. Mater., 2024, 13, 2302058; ACS Appl. Bio Mater., 2024, 7, 3283-3294; J. Mater. Chem. B, 2024, 12, 9238-9248; Surf. Coat. Tech., 2025, 498, 131814; ACS Appl. Mater. Interfaces, 2025, 17, 36260-36272; Adv. Mater. 2025, DOI: 10.1002/adma.202501174)。研究系統篩選了可與植酸形成穩定涂層的陽離子聚合物,利用分子動力學模擬等手段探究了二者相互作用機制,評價了涂層穩定性及其接觸殺菌性能。此外,通過負載光敏劑或光熱劑,進一步賦予涂層優異的協同抗菌性能。
原文鏈接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202501174
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