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謝海波教授團隊在利用酮-烯醇互變原理強化質子型離子液體氫鍵破壞能力用于天然高分子溶解加工領域取得新進展


    特殊結構的離子液體,由于其強的氫鍵破壞能力,被作為一種綠色、高效的溶劑廣泛的用于天然高分子溶解加工。但是傳統(tǒng)離子液體具有價格較高等缺點,因此,離子液體低成本化及溶解能力強化一直是研究的熱點。溶解能力強化其本質是氫鍵破壞能力的強化。基于對離子液體溶解纖維素機理的深入認識,謝海波教授團隊,基于化學里常見的酮-烯醇互變化學原理,利用生物基平臺化合物乙酰丙酸(Lev)為原料和超強有機堿(DBN)簡單混合制備生物基質子型離子液體([DBNH][lev]),利用乙酰丙酸負離子結構中的酮官能團的酮-烯醇互變(Carbohydrate Polymers, 2021, 269,118271),實現(xiàn)了離子液體氫鍵破壞能力的強化。通過核磁技術,證明了酮-烯醇互變結構參與了纖維素溶解過程中的氫鍵相互作用。

    蠶絲和纖維素作為具有生物可再生、來源豐富、具有生物可降解和生物相容性的天然高分子,是制備環(huán)保型高分子材料的理想來源,其高效利用具有重要的經(jīng)濟價值與環(huán)境效益。通過均相溶液制備復合材料是實現(xiàn)蠶絲和纖維素高效利用的重要途徑和保障。研究發(fā)現(xiàn)[DBNH][lev]對纖維素和蠶絲蛋白均具有良好的溶解能力,作為模型應用,基于新的纖維素/蠶絲蛋白[DBNH][lev]溶液,蠶絲/纖維素復合膜、復合纖維材料等再生材料,我們繼續(xù)了探索與研究.

    在本研究中,首先研究了蠶絲在[DBNH][Lev]中的溶解行為,并系統(tǒng)研究了蠶絲/纖維素溶液的流變性質,以了解其溶解和后續(xù)制備的復合材料的制備。通過溶膠-凝膠轉變制備了一系列再生復合膜以及纖維,并對其物理化學結構和材料的性能進行表征(見圖3)。本研究將為纖維和蠶絲的溶出加工領域提供一種可持續(xù)的、經(jīng)濟的技術,以實現(xiàn)增值利用。


    相關研究成果,為低成本、對天然高分子具有強溶解能力離子液體溶劑的分子設計與應用提供了重要的理論參考。本研究第一作者為材料與冶金學院高分子材料與工程專業(yè)2019級碩士研究生岳旺,謝海波教授為通訊作者,相關成果被主編推薦為封地論文發(fā)表綠色化學國際知名期刊Green Chemistry上(Green Chemistry, 2021, DOI:

10.1039/D1GC02837E)。


原文鏈接:https://doi.org/10.1039/D1GC02837E




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