共價交聯聚合物材料因具有優異的機械強度和熱穩定性已廣泛應用于日常生活的眾多領域。大多數共價交聯聚合物材料在環境條件下使用,其中共價聚合物網絡的完整性直接影響聚合物材料的性能和壽命。然而,在交聯聚合物中,長期的力擾動是不可避免的,并且通常會導致不可逆的共價鍵斷裂,從而導致化學損壞的交聯網絡。這種現象顯著削弱了共價交聯高分子材料的力學和功能性能,縮短了其使用壽命,甚至給其應用帶來了安全隱患。自由基重組反應通常容易發生不可逆反應,特別是當長時間暴露在環境條件下時,自由基物種預計會失去其去鍵合和重新鍵合的活性。因此,開發具有可逆應力響應性的環境穩定動態共價鍵將為設計共價交聯聚合物的多種力響應功能提供有用的途徑。
鑒于此,西南科技大學常冠軍教授、楊莉副教授與比利時根特大學Filip Du Prez教授合作以三唑啉二酮(TAD)-吲哚加合物作為干態共價交聯聚合物中的交聯點,使材料能夠在環境溫度下實時顯示可逆的應力響應。盡管高能TAD-吲哚反應導致形成工作臺穩定的加合物,但當它們嵌入聚合物網絡中并受到拉伸力以恢復原始產物時,它們在環境溫度下會解離。新生的TAD部分在環境溫度下與吲哚反應伙伴解離后可以自發地立即重組,從而允許通過力可逆行為調整聚合物鏈段構象和維持網絡完整性。這項研究提出的策略代表了一種新型通用的方法來制造增韌的共價交聯聚合物材料,同時提高機械強度和延展性,進而為設計高性能聚合物材料提供了新平臺。相關工作以“Force–reversible chemical reaction at ambient temperature for designing toughened dynamic covalent polymer networks”為題發表在國際頂級期刊《Nature Communications》上。