恭喜課題組博士研究生薛冬萍文章被《Advanced Functional Materials》接收!
作為氫析出反應(HER)的高效電催化劑,具有最大化金屬原子利用率的負載性金屬納米團簇(NCs)是非常有前途的,但涉及合理軌道調制的真正機制仍有待商榷。在此,我們探索了電子供體硼 (B) 束縛工程與銥 (Ir) 之間的共軛效應,該共軛效應促進了 Ir 原子的電子捕獲,實現了限域在 N、B 共摻雜缺陷碳 中Ir的高度分散(Ir@NBD-C)。所獲得的 Ir@NBD-C 催化劑在 pH 通用范圍內表現出顯著的高HER活性。相關工作以《Boron-tethering and regulative electronic states around iridium species for hydrogen evolution》為題在《Advanced Functional Materials》上發表。
主要亮點如下:
1. 通過B-束縛工程和熱解過程成功構建了限域在N,B共摻雜缺陷碳催化劑中的Ir NCs (Ir@NBD-C)。 電子供體 B 和 Ir 之間的共軛效應促進了 Ir 原子的電子捕獲,實現了 Ir NCs 在 Ir@NBD-C 中的高分散。
2. Ir@NBD-C 電催化 HER,質量活性、轉換頻率和電化學表面積分別是商用 Pt/C 的 12、11 和 7 倍。 并且在 1.0 M KOH 中的過電位僅為 7 mV (10 mA cm-2),明顯低于商業 Pt/C (27 mV),并且優于大多數報道的 HER 電催化劑。
3. 原位表征和理論計算表明,N,B共摻雜的Ir NCs與碳襯底的結合能、氫中間體物種(H*)的吸附能不僅優于無摻雜和僅N摻雜的Ir 納米顆粒,且優于 N,P 和 N,S 共摻雜的 Ir NCs,揭示 Ir@NBD-C 催化劑的卓越性能源于B 對電子結構的調控和通過 B 束縛形成的小尺寸納米團簇。