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第一作者及通訊作者：李偉（陜西科技大學（西安））

共同通訊作者：王傳義（陜西科技大學（西安））

通訊單位：陜西科技大學

論文DOI: 10.1039/D1EN00801C

文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D1EN00801C

研究亮點：

1.    Bi_xO_y/CdS異質結界面形成顯著增強Bi_xO_y基光催化劑的光響應性，且其內建電場驅動力有效促進了界面載流子遷移。

2.    基于異質結界面附近II型電子誘導及傳遞機制，Bi_xO_y/CdS復合光催化劑在模擬日光誘導下還原Cr(VI) 的速率可以達到Bi_xO_y的34.2倍。

3.    良好的界面電荷遷移有效緩解了CdS納米粒子的光腐蝕影響，使復合催化劑表現出良好的耐光性。

研究背景及意義

重金屬離子廣泛存在于地表水和地下水中，因其高毒性而引起廣泛關注。電鍍、化工、印染和制革等行業排放的工業廢水中含有大量的六價鉻（Cr(VI)），對生態環境造成了極大地威脅，因此解決廢水中Cr(VI)污染問題尤為重要。鑒于光誘導還原Cr(VI)技術綠色環保、成本低廉、操作簡單等優點，被公認為是解決水中Cr(VI)危害的一種極具潛力的有效策略。

鑒于鉍基氧化物(Bi_xO_y)半導體具有可見光響應、良好的結構穩定性、無毒等優點，被廣泛應用于光催化劑合成，在處理含鉻廢水方面有極大潛質。然而，由于其對寬帶光波（λ ≥ 480 nm）響應較弱，且易發生電子-空穴復合，導致其催化性能并不理想。如何有效增強Bi_xO_y基光催化劑寬帶光波響應并有效抑制其電子-空穴對復合是本課題需要解決的關鍵科學問題。

成果簡介

本研究針對Bi_xO_y基光催化劑寬帶光波響應性較差且易發生電子-空穴復合等問題。選用功函數較低的CdS NPs作助催化劑，通過一步溶劑熱過程構筑了p-n型Bi_xO_y/CdS異質結。由于優化后的Bi_xO_y/CdS復合物在其界面處形成p-n異質結，其內建電場驅動下表現為典型的II型載流子誘導及遷移機制，使其光響應和界面載流子遷移能力均顯著提高，所以Bi_xO_y/CdS復合光催化劑在模擬日光誘導下還原Cr(VI) 的速率可以達到Bi_xO_y的34.2倍。同時，良好的界面電荷遷移有效緩解了CdS納米粒子的光腐蝕影響，使復合催化劑表現出良好的耐光性。因此，本研究在開發適合于Cr(VI)廢水修復的高效光催化劑方面具有實際研究意義。

要點1： p-n型Bi_xO_y/CdS異質結光催化劑構筑

如圖1所示，本研究將CdS NPs引入到Bi_xO_y合成體系中，通過一鍋溶劑熱法構筑出p-n型Bi_xO_y/CdS異質結光催化劑。

圖1. p-n型Bi_xO_y/CdS異質結光催化劑合成示意圖。

要點2：催化劑結構、組成及形貌表征

SEM和TEM表征分析表明：不同的CdS NPs復配量會導致所制備的復合光催化劑表現出不同的形貌結構。當CdS NPs復配量適中時，有利于其在Bi_xO_y片層結構的均勻分散，且CdS中S元素配位作用驅使二維Bi_xO_y片層結構組裝成典型的多孔微球形貌。Raman及XPS表征分析充分證明了兩組分件有效異質結形成及CdS中S與Bi_xO_y中Bi間配位作用的存在。N₂吸附-脫附等溫曲線證明了復合催化劑典型的多孔結構及高BET比表面積。

圖2. Bi_xO_y/CdS復合光催化劑的結構、組成分析

圖3. Bi_xO_y/CdS復合光催化劑的形貌、晶型及組成分析。

要點3：Bi_xO_y/CdS復合光催化劑模擬日光誘導水相Cr(VI)還原性能評價

在模擬日光誘導下，純Bi_xO_y表現出非常低的Cr(VI)還原活性，而所有Bi_xO_y/CdS復合催化劑都表現出較高的Cr(VI)還原活性。表明CdS助催化劑的引入有效地提高了Bi_xO_y在Cr(VI)廢水修復中的催化性能。當CdS用量為0.4 g時，Bi_xO_y/CdS-0.4復合催化劑可在30 min內將水體系中Cr(VI)完全轉化為Cr(III)。其速率常數為0.1265 min^-1，是Bi_xO_y (3.7×10^-3 min-1)的34.2倍。同時，重復性實驗及隨后對回收催化劑的XRD分析表明Bi_xO_y/CdS-0.4復合光催化劑在模擬日光誘導下具有良好的結構穩定性。

圖4. Bi_xO_y/CdS復合光催化劑催化還原Cr(VI)性能及其重復使用性。

要點4：Bi_xO_y/CdS復合光催化劑p-n異質結界面協同作用增強光-電化學性能

通過光-電化學各項表征可知：由于Bi_xO_y/CdS異質結界面的形成，促使兩半導體間內建電場的產生，使復合光催化劑表現出顯著提升的光響應性、促進的載流子遷移率及有效抑制的電子-空穴復合。

圖5. Bi_xO_y/CdS-0.4復合光催化劑的光-電化學性能表征。

要點5：Bi_xO_y/CdS復合光催化劑的催化機理分析

基于光-電化學分析可確定CdS與Bi_xO_y間內建電場促進載流子遷移的事實。進一步基于能帶結構分析，明確了Bi_xO_y/CdS復合催化劑遵從典型的II型載流子分離與轉移機制（如圖6）。在模擬日光下，CdS NPs作為電子給體，向Bi_xO_y注入光誘導電子，實現了模擬日光誘導下高效的Cr(VI)還原性能。由于有效的載流子遷移，使復合催化劑表現出顯著增強的耐光性。

圖6. Bi_xO_y/CdS-0.4復合光催化劑的能帶結構和光誘導機理。

小結與展望

本研究針對Bi_xO_y半導體寬帶光響應差、電子-空穴易復合的不足，采用一步溶劑熱法構筑了p-n型Bi_xO_y/CdS異質結光催化劑。基于典型的II誘導機理，Bi_xO_y/CdS復合催化劑的界面載流子遷移率和光響應性均得到顯著提高，從而在無犧牲劑的情況下，表現出顯著增強的光誘導Cr (VI)還原活性(0.1265 min^-1)，是純Bi_xO_y的34.2倍(3.7×10^-3 min^-1)。同時，促進的界面載流子遷移有效地抑制了CdS微結構的光腐蝕，使復合光催化劑表現為良好的耐光性。本研究在開發適合于Cr(VI)廢水修復的高效光催化劑方面具有實際研究意義。

參考文獻：

1. W. Li, X. Liu, X. Chu, F. Wang, Y. Dang, T. Ma, J. Li, C. Wang, Fast Cr(VI) wastewater remediation on Bi_xO_y/CdS heterostructure under simulated solar light induction, Environ. Sci.: Nano., 2021, 10, DOI: 10.1039/D1EN00801C.