近日，化學(xué)化工學(xué)院（省部共建煤炭高效利用與綠色化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）羅民教授負(fù)責(zé)的能源和環(huán)境材料研究團(tuán)隊(duì)，在電催化固氮研究方面取得新進(jìn)展。研究成果在線發(fā)表在美國(guó)ACS數(shù)據(jù)庫(kù)國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《ACS applied materials & interface》（Impact Factor 2018: 8.456）。論文題目：“MOF-derived Co3O4@NC with core-shell structures for N2electrochemical reduction under ambient conditions”；DOI：10.1021/acsami.9b07100.寧夏大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院（省部共建煤炭高效利用與綠色化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室）羅民教授和李曉曼講師為本文的通訊作者，2017級(jí)應(yīng)用化學(xué)專業(yè)碩士生駱詩(shī)劍同學(xué)為論文第一作者。
該課題組通過兩步法（碳化和氧化熱處理工藝）調(diào)控制備基于金屬有機(jī)框架材料的納米復(fù)合電催化劑材料，獲得了具有新穎核殼結(jié)構(gòu)的Co3O4@NC用于常溫電化學(xué)固氮（NRR）的高效電催化劑。該新型復(fù)合催化劑在0.05 M H2SO4電解液中，氨產(chǎn)率和法拉第效率達(dá)到42.58 μg/h/mg和8.49%，優(yōu)于目前已有報(bào)道的絕大多數(shù)NRR電催化劑。實(shí)驗(yàn)表明，其優(yōu)越的合成氨性能源于Co3O4中高濃度的氧空位和氮摻雜多孔炭的協(xié)同作用，此外，由于氮?dú)獗患s束在“殼”內(nèi)更有利于進(jìn)行高頻碰撞并增加NRR中間產(chǎn)物的濃度，提高控制步驟的反應(yīng)速率，能夠進(jìn)一步提高電催化性能。
氨作為一種常見的化工原料被廣泛用于工、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和能源儲(chǔ)存轉(zhuǎn)化等領(lǐng)域。目前，全球氨產(chǎn)量約為1.5億噸/年，主要依賴于Haber-Bosch反應(yīng)來實(shí)現(xiàn)，但該技術(shù)不僅耗能巨大，且排放大量的溫室氣體CO2。因此，在能源危機(jī)和環(huán)境問題日益凸顯的全球背景下，尋找一種綠色環(huán)保、低能耗的合成氨方法具有重要意義。近年來，電化學(xué)固氮（還原氮?dú)馍砂狈磻?yīng)，NRR）逐漸成為了一種研究廣泛的合成氨新路徑。該研究工作是電催化固氮領(lǐng)域研究的重要進(jìn)展，不僅開發(fā)了一種新型、高效的電催化劑，也為在電催化固氮領(lǐng)域探索更多廉價(jià)、綠色的非貴金屬催化劑材料提供了一條可行的研究思路與實(shí)驗(yàn)依據(jù)。
上述研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（Nos. 21561026, 21802078, 21361020）、“化學(xué)工程與技術(shù)”一流學(xué)科“煤基儲(chǔ)能與光電催化材料”科研創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(Grant No. NXY-LXK2017A04)和寧夏自然科學(xué)基金等項(xiàng)目資助。
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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b07100
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/SE/C9SE00691E#!divAbstract
https://doi.org/10.1039/D0TA01154A