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祝賀徐錫威基于動態(tài)腙的新型易回收熱固性樹脂的工作發(fā)表于JMCA

    熱固性樹脂是輕量化汽車、航天航空器、風電、太陽能電池、電子電器等關(guān)鍵結(jié)構(gòu)材料之一。由于永久交聯(lián),傳統(tǒng)熱固性材料回收難,造成環(huán)境污染與資源浪費,各國相繼出臺了“誰生產(chǎn)誰回收”等嚴厲政策。基于動態(tài)可逆共價鍵發(fā)展易回收(降解回收與重塑回收)熱固性樹脂,具有保護環(huán)境和節(jié)約資源雙重功效,是高分子領(lǐng)域重要發(fā)展方向之一。然而由于動態(tài)可逆共價鍵的存在,使得易回收熱固性樹脂普遍在較低溫度下即會發(fā)生蠕變,導致尺寸穩(wěn)定性差,從而限制了其在結(jié)構(gòu)材料中的應用。

    為此,在該論文中,作者合成了兼具穩(wěn)定性與可逆性質(zhì)的動態(tài)腙(C=N-N=C)結(jié)構(gòu),發(fā)展了基于腙結(jié)構(gòu)的新型可重塑熱固性樹脂,初始蠕變溫度可達~105 ℃。首先,以木質(zhì)素衍生物香草醛為原料,利用其結(jié)構(gòu)中醛基與肼的反應制備含有腙基的二酚,進而環(huán)氧化得到含腙鍵的環(huán)氧單體HBE(圖1)。其次,分別使用柔性固化劑聚醚胺D400和剛性固化劑異佛爾酮二胺(IPDA)固化制備出玻璃化轉(zhuǎn)變溫度分別為76 ℃和146 ℃的可重塑熱固性樹脂(HBE-D400和HBE-IPDA),初始蠕變溫度可達~105 ℃(圖2),說明蠕變不受玻璃化轉(zhuǎn)變溫度控制;繼續(xù)升高溫度,樹脂又可發(fā)生松馳,從而擁有重塑回收性能。小分子模型研究發(fā)現(xiàn),動態(tài)腙本身在100 ℃下不發(fā)生動態(tài)交換反應,說明了高溫抗蠕變性能主要由動態(tài)腙本身決定(圖3)。此外,腙鍵的引入還賦予了該種可重塑熱固性樹脂優(yōu)異的可控降解回收性、抗菌性及熱機械性能。相關(guān)工作發(fā)表在J. Mater. Chem. A, 2020, DOI:10.1039/D0TA01419B(論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D0TA01419B)上。


圖1 a) HBP和b) HBE的合成路線


圖2 a) HBE-D400和DER331-D400, b) HBE-IPDA在不同溫度下的蠕變曲線;蠕變測試中c)不發(fā)生蠕變和d)發(fā)生蠕變的示意圖


圖3 a) 腙鍵交換反應示意圖; b)模型化合物DBH和BMH及兩者在100℃和150℃反應后的GC-MS譜圖



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