原文鏈接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.langmuir.4c04263?ref=pdf
聚電解質(zhì)復(fù)合物（PEC）水凝膠為開發(fā)具有卓越韌性和自修復(fù)特性的物理交聯(lián)水凝膠提供了富有前景的策略。然而，在PEC水凝膠領(lǐng)域仍然面臨微觀結(jié)構(gòu)精確調(diào)控和機械性能增強的諸多挑戰(zhàn)。在此，我們提出了一種利用帶電表面活性劑膠束調(diào)控PEC結(jié)構(gòu)的新策略，通過空間受限的表面電荷和排除體積效應(yīng)來克服與PEC相關(guān)的分子鏈凝聚問題，從而實現(xiàn)宏觀均勻且堅韌的PEC水凝膠的簡單一步制備。具體而言，通過殼聚糖（CS）/丙烯酸/十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）膠束的一步共聚制備了聚電解質(zhì)復(fù)合物/表面活性劑膠束（PEC-SM）雜化水凝膠。研究發(fā)現(xiàn)，CTAB膠束的含量能夠持續(xù)調(diào)節(jié)所得PEC-SM水凝膠網(wǎng)絡(luò)的微觀結(jié)構(gòu)和機械性能。一方面，CTAB空腔膠束通過疏水相互作用表現(xiàn)出的可逆變形-恢復(fù)行為有效地耗散了能量；另一方面，CS鏈與CTAB膠束在聚丙烯酸上的靜電結(jié)合位點相競爭，以及CTAB膠束的排除體積效應(yīng)，賦予了PEC-SM水凝膠呈現(xiàn)多級結(jié)構(gòu)。流變實驗詳細揭示了不同CTAB濃度下PEC-SM水凝膠的粘彈性行為，二維固態(tài)核磁共振（NMR）實驗闡明了與CTAB膠束物理交聯(lián)的PEC-SM水凝膠中的分子間相互作用和非均勻網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。基于流變和NMR實驗結(jié)果，輔以其它表征分析手段，揭示了由競爭性表面活性劑膠束調(diào)控的PEC-SM雜化水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)演化的清晰物理圖像。該工作為聚電解質(zhì)復(fù)合物水凝膠的結(jié)構(gòu)性能關(guān)系研究提供了有價值的深入見解，并為開發(fā)具有優(yōu)異力學(xué)性能的PEC水凝膠材料提供了實驗和理論基礎(chǔ)。
