共價(jià)交聯(lián)聚合物材料因具有優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性已廣泛應(yīng)用于日常生活的眾多領(lǐng)域。大多數(shù)共價(jià)交聯(lián)聚合物材料在環(huán)境條件下使用，其中共價(jià)聚合物網(wǎng)絡(luò)的完整性直接影響聚合物材料的性能和壽命。然而，在交聯(lián)聚合物中，長(zhǎng)期的力擾動(dòng)是不可避免的，并且通常會(huì)導(dǎo)致不可逆的共價(jià)鍵斷裂，從而導(dǎo)致化學(xué)損壞的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。這種現(xiàn)象顯著削弱了共價(jià)交聯(lián)高分子材料的力學(xué)和功能性能，縮短了其使用壽命，甚至給其應(yīng)用帶來(lái)了安全隱患。自由基重組反應(yīng)通常容易發(fā)生不可逆反應(yīng)，特別是當(dāng)長(zhǎng)時(shí)間暴露在環(huán)境條件下時(shí)，自由基物種預(yù)計(jì)會(huì)失去其去鍵合和重新鍵合的活性。因此，開發(fā)具有可逆應(yīng)力響應(yīng)性的環(huán)境穩(wěn)定動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵將為設(shè)計(jì)共價(jià)交聯(lián)聚合物的多種力響應(yīng)功能提供有用的途徑。
鑒于此，西南科技大學(xué)常冠軍教授、楊莉副教授與比利時(shí)根特大學(xué)Filip Du Prez教授合作以三唑啉二酮（TAD）-吲哚加合物作為干態(tài)共價(jià)交聯(lián)聚合物中的交聯(lián)點(diǎn)，使材料能夠在環(huán)境溫度下實(shí)時(shí)顯示可逆的應(yīng)力響應(yīng)。盡管高能TAD-吲哚反應(yīng)導(dǎo)致形成工作臺(tái)穩(wěn)定的加合物，但當(dāng)它們嵌入聚合物網(wǎng)絡(luò)中并受到拉伸力以恢復(fù)原始產(chǎn)物時(shí)，它們?cè)诃h(huán)境溫度下會(huì)解離。新生的TAD部分在環(huán)境溫度下與吲哚反應(yīng)伙伴解離后可以自發(fā)地立即重組，從而允許通過力可逆行為調(diào)整聚合物鏈段構(gòu)象和維持網(wǎng)絡(luò)完整性。這項(xiàng)研究提出的策略代表了一種新型通用的方法來(lái)制造增韌的共價(jià)交聯(lián)聚合物材料，同時(shí)提高機(jī)械強(qiáng)度和延展性，進(jìn)而為設(shè)計(jì)高性能聚合物材料提供了新平臺(tái)。相關(guān)工作以“Force–reversible chemical reaction at ambient temperature for designing toughened dynamic covalent polymer networks”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Communications》上。