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EEM | 武漢理工大學木士春教授、趙焱教授:釕團簇-氮化鎳外延異質(zhì)結(jié)構(gòu)加快電解水動力學過程

EnergyEnvironmentalMaterials 2022-10-12 17:32 發(fā)表于河南

近日,武漢理工大學木士春教授、趙焱教授合作Energy & Environmental Materials上發(fā)表題為Epitaxially Grown Ru Clusters-Nickel Nitride Heterostructure Advances Water Electrolysis Kinetics in Alkaline and Seawater Media的研究型論文。

亮點

1. 密度泛函理論(DFT)結(jié)果揭示了外延型釕團簇-氮化鎳(cRu-Ni3N)異質(zhì)界面上對關(guān)鍵反應中間體優(yōu)化的吸附強度,從而降低了對析氧(OER)及析氫反應(HER)的理論過電位,加快了反應動力學。

2. 利用六方密堆積型(hcp)釕(Ru)與氮化鎳(Ni3N)晶格間的高度匹配,構(gòu)筑了外延型cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)。

3. 得益于本征活性及反應機制的優(yōu)化,所構(gòu)筑的外延cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)在堿性介質(zhì)中展現(xiàn)出優(yōu)異的OER/HER活性及耐久性,并在堿性全解水、海水電解及光伏-產(chǎn)氫系統(tǒng)中展示出不俗的應用潛力。

引言

氫能是重要的清潔能源形式之一,而借助可再生電力電解水制氫是獲取綠氫的有力手段。但目前電解水系統(tǒng)受到兩極反應遲緩的動力學限制,需要持續(xù)供給高電壓驅(qū)動,因此需要高效的電催化劑來加速電極反應。目前, Ru基催化劑對OER和HER反應均展示出很好的催化性能,有望在電解水系統(tǒng)中廣泛使用。但Ru易發(fā)生團聚以及電化學氧化失活現(xiàn)象,如何有效抑制Ru的電化學失活已成為目前研究的重點。利用強金屬-載體效應(SMSI)有望解決上述問題,并進一步增強本征活性。特別是借助外延型異質(zhì)結(jié)構(gòu)(如hcp型Ru和Ni3N)的強界面耦合效應來有效錨定負載金屬,并調(diào)節(jié)其電子結(jié)構(gòu),以實現(xiàn)高效的電解水制氫催化。

文章簡讀

基于hcp型Ru與Ni3N兩相晶格常數(shù)的相似性,從理論與實驗的雙重角度對釕團簇-氮化鎳異質(zhì)結(jié)構(gòu)間的強耦合效應及電催化活性進行深入探究。

首先,DFT計算結(jié)果表明釕團簇與氮化鎳基底有效耦合后,將導致界面上的電荷密度重排,導致復合模型的電子傳導能力增強。此外,由于優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu),cRu-Ni3N模型對OER(*O → *OOH)及HER反應速率控制步驟(* → *H)的理論過電位顯著降低,本征活性大大增強

1. cRu-Ni3N外延異質(zhì)結(jié)構(gòu)的(a)差分電荷密度、(b)態(tài)密度,以及對(c)OER、(d)HER反應路徑的吉布斯自由能分析。

       通過在Ni3N納米片陣列上錨定Ru團簇,獲得了cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)。利用一系列光譜學手段驗證了材料物相以及界面的電子交互作用。特別是從球差電鏡結(jié)果中直接觀測到了在Ni3N基底上附生的Ru團簇,從而驗證了cRu-Ni3N外延異質(zhì)結(jié)構(gòu)的成功構(gòu)筑。

2. (a)cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成示意圖;cRu-Ni3N的(b)XRD譜圖、(c-d)XPS擬合分峰、(e-g)電鏡表征結(jié)果。

繼而對cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電催化析氧及析氫性能進行探究。結(jié)果表明,cRu-Ni3N在堿性介質(zhì)中展示出較商業(yè)催化劑(RuO2和Pt/C)更出色的催化活性。具體地,對OER反應而言,cRu-Ni3N僅需226 mV的過電勢即可達到20 mA cm-2的電流密度,并展示出優(yōu)異的反應動力學機制及長循環(huán)穩(wěn)定性。而對HER反應而言,其僅需32 mV的過電勢即可達到10 mA cm-2電流密度。

3. (a-c)cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電催化OER活性、Tafel斜率、穩(wěn)定性測試;(d-e)cRu-Ni3N的HER催化性能展示。

進一步展示了cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)在一系列實際電化學裝置中的應用潛力,包括堿性全解水、海水電解以及光伏-產(chǎn)氫系統(tǒng)。cRu-Ni3N電極均展示出優(yōu)異的性能表現(xiàn),有望成為商業(yè)催化劑的理想替代品。

4. cRu-Ni3N異質(zhì)結(jié)構(gòu)在(a-c)傳統(tǒng)電解水、(d-f)海水電解及(g)光伏-產(chǎn)氫系統(tǒng)中的應用展示。

文章鏈接

Jiawei Zhu, Ruihu Lu, Wenjie Shi, Lei Gong, Ding Chen, Pengyan Wang, Lei Chen, Jinsong Wu, Shichun Mu*, and Yan Zhao*. Epitaxially Grown Ru Clusters-Nickel Nitride Heterostructure Advances Water Electrolysis Kinetics in Alkaline and Seawater MediaEnergy Environ. Mater. 2022. DOI: 10.1002/eem2.12318

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12318

作者簡介

木士春,武漢理工大學首席教授,博士生導師,國家級高層次人才。長期致力于電解水制氫/質(zhì)子交換膜燃料電池催化劑及鋰離子電池關(guān)鍵材料研究。以第一作者或通訊作者身份在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.等國內(nèi)外期刊上發(fā)表270余篇高質(zhì)量學術(shù)論文

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