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EES:雜陰離子誘導Ru位點結構不對稱性切換酸性OER的決速步

催化計 2024-02-06 17:39 山東

無Ir基析氧反應(OER)催化劑的探索是電解制氫的關鍵。

近日,武漢理工大學Mu Shichun提出了一種Se,S雜陰離子調制策略,通過誘導結構不對稱性來提高陽離子Ru位點的OER活性和穩定性。

本文要點

要點1. 由于介入Se和S在原子半徑、金屬性和電離能方面的差異,它不僅改變了原始RuS2八面體排列和鍵長,還起到了電荷調控的作用,促進電子向Ru積累。此外,電子結構和配位環境優化的Ru2(S3Se)在質量和比活性方面分別達到了商用RuO2的28.2倍和10.5倍。

要點2. 此外,Se和S的協同作用有效抑制了可溶性Ru物種的形成,從而提高了OER穩定性。理論計算和原位檢測技術進一步揭示了Ru2(S3Se)表面的反應路徑和結構變化,通過降低速率決定步驟(RDS)能壘和Se-Ru-S鍵強耦合使增強的性能合理化。

Ding Chen et.al Heteroanion induced structural asymmetricity centered on Ru sites switches the rate-determining step of acid water oxidation EES 2024

DOI: 10.1039/D3EE03396A

https://doi.org/10.1039/D3EE03396A

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