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木士春教授研究團隊
武漢理工大學材料復合新技術國家重點實驗室
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武理學科首席教授木士春,最新Nature子刊!
PDR 催化開天地 2024-05-12 08:18 廣東
成果簡介
在酸性環境中,提高釕(Ru)基催化劑的活性和穩定性是取代昂貴的銥(Ir)基材料作為質子交換膜水電解槽(PEMWEs)陽極催化劑的迫切需要?;诖?,
武漢理工大學木士春教授(通訊作者)等人
報道了首次利用液態熔鹽引發Ru電子特性和局部微環境的雙重調制,并構建了以Ru納米晶體為基體的納米反應器。通過三維(3D)層析重構技術,顯示多尺度缺陷RuO
2
納米單體組成的納米反應器(MD-RuO
2
-BN)具有雙連續結構,不僅為催化提供了豐富的活性位點和反應區域,而且通過空腔約束效應增強了質量和電子的傳輸。
表征分析表明,由于空位和晶界等多尺度缺陷的存在,MD-RuO
2
-BN具有大量低配位的Ru原子,削弱了Ru-O相互作用,抑制了晶格氧的氧化和高價態Ru的溶解。因此,在酸性介質中,電子和微觀結構同步優化的MD-RuO
2
-BN具有高水氧化活性(196 mV@10 mA cm
-2
)和超低降解速率(1.2 mV h
-1
)。此外,以MD-RuO
2
-BN為陽極的高性能PEMWE,在電流密度為1 A cm
-2
的情況下輸出1.64 V的極低電池電壓。密度泛函理論(DFT)計算證實,多尺度缺陷對增強RuO
2
活性和穩定性的協同作用。本研究為設計和合成高效、穩定的Ru基催化劑提供了一個可行的思路,為PEMWEs的實際應用提供了廣闊的前景。
研究背景
利用間歇性可再生能源驅動PEMWEs成為綠色制氫的理想選擇,但PEMWEs的大規模商業化,需要開發高性能、低成本的催化劑。因為陽極的析氧反應(OER)涉及一個緩慢的四-電子轉移動力學和熱力學上坡過程,需要很高的勢壘來促進反應。同時,除銥(Ir)基催化劑外,大多數現有的OER催化劑很難在惡劣的酸性和氧化環境下連續穩定地工作。因此,必須開發高性價比的酸性OER催化劑。
金紅石結構的氧化釕(RuO
2
)基催化劑是PEMWEs陽極催化劑的最佳選擇,但其長期穩定性不理想。此外,目前對于具有更有效活性位點的RuO
2
納米反應器的研究還很少,其既能抑制Ru的失活,又能提高RuO
2
的內在活性。因此,電子和微觀結構的集成設計對于PEMWEs的實際應用是非??扇〉?,但在精細的結構-活性關系的設計,合成和分析方面具有挑戰性。
圖文導讀
在500 ℃的氬氣(Ar)氣氛下,KCl-LiCl熔鹽體系作為反應的液體觸發器,其共晶點最低為352 ℃,通過腐蝕誘導形成具有多尺度缺陷(Ru和O空位、晶間和晶內邊界)的RuO
2
納米顆粒。由于熔鹽在高溫下的流動性和均勻性,當反應冷卻并除去再結晶鹽時,超細的RuO
2
顆粒和內部孔隙將組裝成雙連續的納米反應器,從而在酸性介質中高效、穩定地驅動水氧化。此外,這種合成路線不僅產率高達91%,而且易于擴展到相對大規模的生產,有助于MD-RuO
2
-BN催化劑的商業化生產。
圖1.催化劑的構造和結構表征
通過三維(3D)斷層成像重構技術,作者研究了MD-RuO
2
-BN的內部微環境。重構的前視圖形狀與HAADF在中角(70°)拍攝的圖像大致相似,證明了重構的有效性和真實性。由于催化劑只含有RuO
2
組分,因此結構中的高對比度和低對比度分別對應于RuO
2
納米顆粒和間隙。重構單元表明,存在由超細RuO
2
納米單體和內部孔隙組成的獨特的雙連續納米反應器。
圖2. 3D斷層掃描重構MD-RuO
2
-BN的圖示
圖3.催化劑的原子和局部電子結構
在電流密度為10 mA cm
-2
下,K-RuO
2
和C-RuO
2
的過電位分別為245 mV和305 mV,而MD-RuO
2
-BN的過電位為196 mV,表明通過RuO
2
納米反應器可以獲得更高的活性。同時,MD-RuO
2
-BN在OER過程中具有較低的Tafel斜率、較小的電荷轉移電阻和較高的電化學活性表面積。
在連續工作24 h后,恒流計時電位測定顯示OER電位僅增加0.029 V(降解速率為1.2 mV h
-1
),表明MD-RuO
2
-BN的OER穩定性高于K-RuO
2
和C-RuO
2
。以MD-RuO
2
-BN為陽極催化劑的MD-RuO
2
-BN-PEM-Pt/C要達到1 A cm
-2
的電解電流密度,僅需1.64 V的電池電壓,優于K-RuO
2
-PEM-Pt/C和C-RuO
2
-PEM-Pt/C。
圖4. MD-RuO
2
-BN的催化性能
通過密度泛函理論(DFT)計算,作者研究了氧空位(V
O
)、Ru空位(V
Ru
)和孿晶界(T)對RuO
2
OER性能增強的作用機制。在RuO
2
-T-V
Ru,O
的雙邊界Ru位點(TB-Ru)上OER活性明顯增加,其中純RuO
2
、RuO
2
-T-V
O
和RuO
2
-T-V
Ru
在O
2
脫附和OOH*生成階段的過電位分別為0.70、0.79和0.69 V,而RuO
2
-T-V
Ru,O
在OOH*到O
2
轉化階段的過電位為0.22 V。因此,包括V
O
、V
Ru
和T在內的多尺度缺陷的協同效應高度促進了T-Ru位點上的OER。
圖5. DFT計算和原位拉曼光譜
文獻信息
Bicontinuous RuO
2
nanoreactors for acidic water oxidation.
Nat. Commun.
,
2024
, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-48372-4.
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