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武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室
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武理學(xué)科首席教授木士春,最新Nature子刊!
PDR 催化開天地 2024-05-12 08:18 廣東
成果簡(jiǎn)介
在酸性環(huán)境中,提高釕(Ru)基催化劑的活性和穩(wěn)定性是取代昂貴的銥(Ir)基材料作為質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWEs)陽極催化劑的迫切需要。基于此,
武漢理工大學(xué)木士春教授(通訊作者)等人
報(bào)道了首次利用液態(tài)熔鹽引發(fā)Ru電子特性和局部微環(huán)境的雙重調(diào)制,并構(gòu)建了以Ru納米晶體為基體的納米反應(yīng)器。通過三維(3D)層析重構(gòu)技術(shù),顯示多尺度缺陷RuO
2
納米單體組成的納米反應(yīng)器(MD-RuO
2
-BN)具有雙連續(xù)結(jié)構(gòu),不僅為催化提供了豐富的活性位點(diǎn)和反應(yīng)區(qū)域,而且通過空腔約束效應(yīng)增強(qiáng)了質(zhì)量和電子的傳輸。
表征分析表明,由于空位和晶界等多尺度缺陷的存在,MD-RuO
2
-BN具有大量低配位的Ru原子,削弱了Ru-O相互作用,抑制了晶格氧的氧化和高價(jià)態(tài)Ru的溶解。因此,在酸性介質(zhì)中,電子和微觀結(jié)構(gòu)同步優(yōu)化的MD-RuO
2
-BN具有高水氧化活性(196 mV@10 mA cm
-2
)和超低降解速率(1.2 mV h
-1
)。此外,以MD-RuO
2
-BN為陽極的高性能PEMWE,在電流密度為1 A cm
-2
的情況下輸出1.64 V的極低電池電壓。密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí),多尺度缺陷對(duì)增強(qiáng)RuO
2
活性和穩(wěn)定性的協(xié)同作用。本研究為設(shè)計(jì)和合成高效、穩(wěn)定的Ru基催化劑提供了一個(gè)可行的思路,為PEMWEs的實(shí)際應(yīng)用提供了廣闊的前景。
研究背景
利用間歇性可再生能源驅(qū)動(dòng)PEMWEs成為綠色制氫的理想選擇,但PEMWEs的大規(guī)模商業(yè)化,需要開發(fā)高性能、低成本的催化劑。因?yàn)殛枠O的析氧反應(yīng)(OER)涉及一個(gè)緩慢的四-電子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)上坡過程,需要很高的勢(shì)壘來促進(jìn)反應(yīng)。同時(shí),除銥(Ir)基催化劑外,大多數(shù)現(xiàn)有的OER催化劑很難在惡劣的酸性和氧化環(huán)境下連續(xù)穩(wěn)定地工作。因此,必須開發(fā)高性價(jià)比的酸性O(shè)ER催化劑。
金紅石結(jié)構(gòu)的氧化釕(RuO
2
)基催化劑是PEMWEs陽極催化劑的最佳選擇,但其長(zhǎng)期穩(wěn)定性不理想。此外,目前對(duì)于具有更有效活性位點(diǎn)的RuO
2
納米反應(yīng)器的研究還很少,其既能抑制Ru的失活,又能提高RuO
2
的內(nèi)在活性。因此,電子和微觀結(jié)構(gòu)的集成設(shè)計(jì)對(duì)于PEMWEs的實(shí)際應(yīng)用是非常可取的,但在精細(xì)的結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系的設(shè)計(jì),合成和分析方面具有挑戰(zhàn)性。
圖文導(dǎo)讀
在500 ℃的氬氣(Ar)氣氛下,KCl-LiCl熔鹽體系作為反應(yīng)的液體觸發(fā)器,其共晶點(diǎn)最低為352 ℃,通過腐蝕誘導(dǎo)形成具有多尺度缺陷(Ru和O空位、晶間和晶內(nèi)邊界)的RuO
2
納米顆粒。由于熔鹽在高溫下的流動(dòng)性和均勻性,當(dāng)反應(yīng)冷卻并除去再結(jié)晶鹽時(shí),超細(xì)的RuO
2
顆粒和內(nèi)部孔隙將組裝成雙連續(xù)的納米反應(yīng)器,從而在酸性介質(zhì)中高效、穩(wěn)定地驅(qū)動(dòng)水氧化。此外,這種合成路線不僅產(chǎn)率高達(dá)91%,而且易于擴(kuò)展到相對(duì)大規(guī)模的生產(chǎn),有助于MD-RuO
2
-BN催化劑的商業(yè)化生產(chǎn)。
圖1.催化劑的構(gòu)造和結(jié)構(gòu)表征
通過三維(3D)斷層成像重構(gòu)技術(shù),作者研究了MD-RuO
2
-BN的內(nèi)部微環(huán)境。重構(gòu)的前視圖形狀與HAADF在中角(70°)拍攝的圖像大致相似,證明了重構(gòu)的有效性和真實(shí)性。由于催化劑只含有RuO
2
組分,因此結(jié)構(gòu)中的高對(duì)比度和低對(duì)比度分別對(duì)應(yīng)于RuO
2
納米顆粒和間隙。重構(gòu)單元表明,存在由超細(xì)RuO
2
納米單體和內(nèi)部孔隙組成的獨(dú)特的雙連續(xù)納米反應(yīng)器。
圖2. 3D斷層掃描重構(gòu)MD-RuO
2
-BN的圖示
圖3.催化劑的原子和局部電子結(jié)構(gòu)
在電流密度為10 mA cm
-2
下,K-RuO
2
和C-RuO
2
的過電位分別為245 mV和305 mV,而MD-RuO
2
-BN的過電位為196 mV,表明通過RuO
2
納米反應(yīng)器可以獲得更高的活性。同時(shí),MD-RuO
2
-BN在OER過程中具有較低的Tafel斜率、較小的電荷轉(zhuǎn)移電阻和較高的電化學(xué)活性表面積。
在連續(xù)工作24 h后,恒流計(jì)時(shí)電位測(cè)定顯示OER電位僅增加0.029 V(降解速率為1.2 mV h
-1
),表明MD-RuO
2
-BN的OER穩(wěn)定性高于K-RuO
2
和C-RuO
2
。以MD-RuO
2
-BN為陽極催化劑的MD-RuO
2
-BN-PEM-Pt/C要達(dá)到1 A cm
-2
的電解電流密度,僅需1.64 V的電池電壓,優(yōu)于K-RuO
2
-PEM-Pt/C和C-RuO
2
-PEM-Pt/C。
圖4. MD-RuO
2
-BN的催化性能
通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算,作者研究了氧空位(V
O
)、Ru空位(V
Ru
)和孿晶界(T)對(duì)RuO
2
OER性能增強(qiáng)的作用機(jī)制。在RuO
2
-T-V
Ru,O
的雙邊界Ru位點(diǎn)(TB-Ru)上OER活性明顯增加,其中純RuO
2
、RuO
2
-T-V
O
和RuO
2
-T-V
Ru
在O
2
脫附和OOH*生成階段的過電位分別為0.70、0.79和0.69 V,而RuO
2
-T-V
Ru,O
在OOH*到O
2
轉(zhuǎn)化階段的過電位為0.22 V。因此,包括V
O
、V
Ru
和T在內(nèi)的多尺度缺陷的協(xié)同效應(yīng)高度促進(jìn)了T-Ru位點(diǎn)上的OER。
圖5. DFT計(jì)算和原位拉曼光譜
文獻(xiàn)信息
Bicontinuous RuO
2
nanoreactors for acidic water oxidation.
Nat. Commun.
,
2024
, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-48372-4.
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