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Angew:碳五元環與Ru的p-d軌道雜化促進HER

催化計 2024年09月17日 19:24 北京

碳材料不可避免的存在缺陷位點,但是人們對于缺陷的本征電催化活性機理并不清楚。有鑒于此,武漢理工大學木士春教授、朱加偉等報道構筑富含五元環狀的碳材料PRCpentagonal ring-rich carbonHER電催化性能,發現五元環比常見的六元環具有改善的電子結構和更加優異的HER電催化活性。本文要點要點1. 通過Ru團簇與PRC耦合,通過CRu原子之間的p-d軌道耦合,Ru團簇向五元環能夠產生電子轉移,因此能夠改善催化活性。

要點2. 缺電子Ru團簇導致d能帶發生明顯的負方向移動,降低氫中間體的結合能,改善不同pH環境的HER電催化活性。在電流密度為10 mA cm-2PRC顯著的將HER的過電勢從540 mV降低至380 mVRu@PRC催化劑在電流密度為10 mA cm-21000 mA cm-2分別實現了28 mV275 mV過電勢。當過電勢為50 mVRu@PRC催化劑的質量活性和價格活性分別比Pt/C的性能7.83倍和15.7倍。研究結果說明五元環結構缺陷位點的優異HER電催化活性和應用前景。

Lei Gong, Fanjie Xia, Jiawei Zhu, Xueqin Mu, Ding Chen, Hongyu Zhao, Lei Chen, Shichun Mu, Hydrogen Evolution Reactivity of Pentagonal Carbon Rings and p-d Orbital Hybridization Effect with Ru, Angew. Chem. Int. Ed. 2024DOI: 10.1002/anie.202411125https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202411125


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