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武漢理工大學木士春,新發Nature子刊!

9X-cxy 催化開天地 2024年10月02日 08:31 福建

研究概述

目前,有望通過提供高度可用的活性位點和介導催化活性/穩定性,同時激活金屬和晶格氧位點以構建兼容的多機制催化,以促進析氧反應(OER),但是仍然存在重大挑戰。基于此,2024年9月27日,武漢理工大學木士春教授在國際頂級期刊Nature Communications發表題為《Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation》的研究論文。在此,作者通過在OER過程中完全重構NiMoO4·xH2O@Fe,S,合成了Fe和S雙重調制的NiFe羥基氧化物(R-NiFeOOH@SO4),實現了兼容的吸附質演化機制和晶格氧氧化機制,同時優化了金屬/氧位點,并通過原位光譜/質譜和化學探針進行了證實。進一步的理論分析表明,Fe在吸附質演化機制下促進OER動力學,而S在晶格氧氧化機制下激發晶格氧活性,表現為O 2p能帶中心上移、d-d庫侖作用增強、金屬-氧鍵減弱和中間吸附自由能優化。得益于兼容的多機制,R-NiFeOOH@SO4只需要251±5/291±1mV的過電位,就能在堿性介質中驅動100/500 mA cm-2的電流密度,穩定時間超過300 h。這項工作有助于理解OER機制,從而更好地設計高性能OER催化劑。
圖文解讀圖1:R-NiFeOOH@SO4制備示意圖和形貌表征圖2:催化劑的電催化OER性能圖3:密度泛函理論(DFT)計算分析文獻信息

Luo, X., Zhao, H., Tan, X.et al. Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation. Nat. Commun. 15, 8293 (2024). 

https://doi.org/10.1038/s41467-024-52682-y.

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