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武漢理工大學木士春教授Angew: 五邊形碳環的氫析出反應活性及其與Ru的p-d軌道雜化效應研究

電催化科研社 2024年09月19日 07:31 北京

研究背景

在碳基材料中,拓撲缺陷是不可避免的存在,但這些缺陷的固有電催化活性和機制尚未完全探索。綠色氫作為環保的零碳能源,在未來氫能系統中起著關鍵作用,主要通過使用可再生能源(如太陽能和風能)進行水電解來生產。然而,目前綠色氫的經濟可行性低于灰氫等其他類型,且貴金屬催化劑(如Pt/CIrO?RuO?)在水電解中仍不可或缺。特別是,對于氫析出反應(HER),昂貴的Pt仍然占據催化性能的頂峰。因此,研究如何使用更便宜的貴金屬(如Ru)并探索其催化機制,對于降低水電解成本具有重要意義。

工作內容

通過密度泛函理論(DFT)計算,預測了富含五邊形環的碳(PRC)結構中五邊形環的電化學反應性。發現五邊形拓撲缺陷能夠優化碳基體的電子性質,如降低帶隙能量、優化p帶中心和提高電子再分布程度,從而調節關鍵中間體的吸附。通過堿刻蝕技術處理富勒烯材料(C??),形成富含五邊形環的碳納米材料(PRC)。使用濕化學法和熱還原法將Ru物種錨定在PRC上,形成Ru@PRC催化劑。利用光譜學和電子顯微鏡技術,揭示Ru@PRC中五邊形缺陷的關鍵作用,以及C原子和Ru原子之間的p-d軌道雜化效應。研究表明,C-p軌道和Ru-d軌道之間的強雜化調節了Ru@PRC結構的電子狀態,增強了其HER活性。測試了Ru@PRC催化劑在不同pH介質中的HER活性,特別是在堿性條件下表現出優異的性能。Ru@PRC在電流密度為10 mA cm?2時,過電位僅為28 mV,遠低于Pt/C催化劑。

工作創新點

1.揭示了五邊形缺陷對HER的積極作用:首次通過實驗和理論相結合的方法,證明了五邊形缺陷可以作為HER的活性位點,顯著提高碳基材料的HER活性。

2.p-d軌道雜化效應:提出了C原子(五邊形環中)和Ru原子之間的p-d軌道雜化效應,這種效應促進了電子從Ru簇向五邊形環的快速轉移,減弱了Ru與氫中間體的結合強度,從而增強了HER活性。

3.高效催化劑的制備:成功制備了Ru@PRC催化劑,該催化劑在HER中表現出優異的催化活性和穩定性,特別是在堿性條件下,其性能顯著優于商業Pt/C催化劑。


原文信息

Lei Gong, Fanjie Xia, Jiawei Zhu, Xueqin Mu, Ding Chen, Hongyu Zhao, Lei Chen, Shichun Mu, Hydrogen Evolution Reactivity of Pentagonal Carbon Rings and p-d Orbital Hybridization Effect with Ru, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411125. https://doi.org/10.1002/anie.202411125


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