不對稱，但更優秀！Energy Environ. Sci.發表武漢理工大學最新電化學科研進展！
原創 eChemStore eChemStore 2024-02-09 09:30 中國香港
01 論文擬解決的關鍵挑戰：
隨著可再生能源需求的迅速擴大，利用酸性水裂解大規模生產綠色氫迫在眉睫。然而，由于該過程中水氧化動力學緩慢，加之其對高成本的Ir基催化劑的強烈依賴，該技術仍受到嚴重限制。開發無Ir基析氧反應(OER)催化劑是電解生產氫的關鍵。
02 圖文簡介：
針對上述挑戰，武漢理工大學的木士春教授團隊在Energy & Environmental Science（10.1039/D3EE03396A）發表論文，該團隊提出了一種Se, S異質離子調制策略，通過誘導結構不對稱來提高陽離子Ru位點的OER活性和穩定性。由于Se和S在原子半徑、金屬豐度和電離能上的差異，它不僅改變了原始RuS2的八面體排列和鍵長，而且還起到電荷調整劑的作用，促進電子向Ru積聚。這顯著降低了速率決定步驟的熱力學勢壘和催化劑的快速酸水氧化動力學。
優化后的Ru2(S3Se)的電子結構和配位環境實現了超高的水氧化活性(186 mV @ 10 mA cm-2)，質量和比活性分別是商品RuO2的28.2和10.5倍。此外，Se和S的協同作用有效抑制了可溶性Ru物質的形成，從而提高了OER的穩定性。
理論計算和原位檢測技術進一步揭示了Ru2(S3Se)表面的反應路徑和結構變化，通過降低速率決定步驟(RDS)的能量勢壘和Se-Ru-S鍵的強耦合來合理地提高性能。
這項工作不僅加深了對催化機理的認識，還為提高無Ir催化劑的酸性析氧反應(OER)能力開辟了一條途徑，為全面理解Ru活性位點主導的OER途徑邁出了重要的一步優化后的Ru2(S3Se)的電子結構和配位環境實現了超高的水氧化活性(186 mV @ 10 mA cm-2)，質量和比活性分別是商品RuO2的28.2和10.5倍。此外，Se和S的協同作用有效抑制了可溶性Ru物質的形成，從而提高了OER的穩定性。