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武漢理工木士春Nat.Commun.: Fe-S雙調(diào)制吸附質(zhì)演化與晶格氧的OER機理

大碗 催化進展 2024年10月02日 12:01 河南

第一作者: Xu Luo (注:羅旭)

通訊作者:木士春

通訊單位:武漢理工大學(xué)

研究背景與內(nèi)容

同時激活金屬和晶格氧位點,通過提供高可用性的活性位點和介導(dǎo)催化活性/穩(wěn)定性來構(gòu)建兼容的多機制催化劑,有望用于析氧反應(yīng)(OER),但仍存在重大挑戰(zhàn)。

本文通過對NiMoO4·xH2O@Fe,S在OER過程中的完全重構(gòu),構(gòu)建了Fe和S雙調(diào)制的NiFe氫氧化物(R-NiFeOOH@SO4),并通過原位光譜/質(zhì)譜和化學(xué)探針證實了金屬/氧位點同時優(yōu)化的吸附物演化機制和晶格氧氧化機制的相容性。

研究要點

要點1. 本研究采用水合物NiMoO4作為預(yù)催化劑,化學(xué)刻蝕法引入Fe和S作為調(diào)制劑,在電化學(xué)活化過程中誘導(dǎo)出豐富的結(jié)構(gòu)缺陷,促進其完全重構(gòu)為R-NiFeOOH@SO4活性。表征證據(jù)表明,陽極活化觸發(fā)了金屬和晶格氧位的氧化還原,并涉及氧空位的形成和再填充。

要點2.密度泛函理論(DFT)計算表明,引入Fe作為AEM途徑的活性位點,優(yōu)化了OER中間吸附,而引入S顯著刺激了晶格氧活性,增加了OER的LOM途徑占用率。通過Fe和S的調(diào)節(jié),R-NiFeOOH@SO4體系實現(xiàn)了AEM和LOM途徑的協(xié)同催化,最大限度地利用了表面金屬和氧活性位點,提高了OER催化活性。

圖1:催化劑的制備及結(jié)構(gòu)。

3:催化劑的電催化OER性能。

參考文獻:Xu Luo, Hongyu Zhao, Xin Tan. et al. Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation. Nature Communications. (2024).

文獻鏈接:

https://www.nature.com/articles/s41467-024-52682-y

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