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武漢理工大學(xué)木士春教授課題組,CEJ:Fe誘導(dǎo)磷化鎳空位與電子調(diào)控,實(shí)現(xiàn)安培級(jí)堿性水/海水電解制氫

蔣林波 科學(xué)材料站 2024年12月05日 10:09 安徽 

文 章 信 息

Fe誘導(dǎo)磷化鎳空位與電子調(diào)控實(shí)現(xiàn)安培級(jí)堿性水/海水電解制氫

第一作者:蔣林波

通訊作者:木士春*

單位:武漢理工大學(xué)

研 究 背 景

析氧反應(yīng)(OER)與析氫反應(yīng)(HER)是水分解過程中兩個(gè)重要的關(guān)鍵步驟。然而, OER緩慢的動(dòng)力學(xué)過程極大降低了水分解制氫的能量轉(zhuǎn)換效率。因此,需要合理設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定、低成本的催化劑以加速電解水反應(yīng)。對(duì)此,本文利用原位摻雜誘導(dǎo)的空位效應(yīng)來協(xié)同改善催化劑微觀結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)催化性能的進(jìn)一步優(yōu)化。具體而言,通過原子摻雜與空位來協(xié)同調(diào)控催化劑化學(xué)環(huán)境、結(jié)構(gòu)與電子重排,優(yōu)化重構(gòu)行為與催化反應(yīng)路徑,從而改善催化動(dòng)力學(xué),實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的電解水制氫。

文 章 簡(jiǎn) 介

近日,來自武漢理工大學(xué)的木士春教授Chemical Engineering Journal上發(fā)表題為Iron-Induced vacancy and electronic regulation of nickle phosphides for ampere-level alkaline water/seawater splitting的研究論文。該研究通過對(duì)MOF衍生磷化物的原位Fe摻雜,成功引入了磷空位(Pv),實(shí)現(xiàn)了催化劑微觀結(jié)構(gòu)的摻雜-空位雙重優(yōu)化,從而提高催化劑整體活性與穩(wěn)定性。

由于Fe摻雜原位破壞了整體的Ni-P鍵合網(wǎng)絡(luò),降低了空位形成能,從而高效地引入了空位。這使得所制備的Fe-Ni2P/Ni12P5-Pv(Fe-NiPx-2)催化劑產(chǎn)生了電子重排與結(jié)構(gòu)的改變,從而優(yōu)化了后續(xù)的OER反應(yīng)重構(gòu)過程與中間體演變路徑。在堿性KOH與海水介質(zhì)中,F(xiàn)e-NiPx-2對(duì)OER與HER反應(yīng)以及全水解均表現(xiàn)出優(yōu)異的性能(圖1)。

圖1. 原位Fe摻雜與P空位共調(diào)控NiPx催化劑,實(shí)現(xiàn)安培級(jí)水/海水電解

本 文 要 點(diǎn)

要點(diǎn)一:Fe摻雜誘導(dǎo)Ni2P/Ni12P5空位引入

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,F(xiàn)e原子在Ni2P與Ni12P5物相中的摻雜降低了P空位形成能,優(yōu)化了Ni的d帶中心與空位周圍的電子分布,有利于改善催化劑微觀結(jié)構(gòu) (圖2)。

圖2. DFT計(jì)算分析摻雜誘導(dǎo)空位形成效應(yīng)

要點(diǎn)二:催化劑結(jié)構(gòu)表征

通過水熱磷化過程實(shí)現(xiàn)了Fe-NiPx-2(20%Fe摻雜量)的合成與空位引入,催化劑呈現(xiàn)出納米片形貌。XRD、TEM、XPS,EPR,PAS等均表明P空位的成功引入,同時(shí)Fe摻雜降低了周圍Ni與P原子的電子云密度,協(xié)同促進(jìn)P空位的形成,并最終實(shí)現(xiàn)了NiPx晶體的電子重排,改善了活性中心的化學(xué)環(huán)境與電子結(jié)構(gòu)(圖3)。

圖3. Fe-NiPx-2催化劑結(jié)構(gòu)表征

要點(diǎn)三:堿性條件的OER性能

Fe摻雜與P空位協(xié)同改善了磷化鎳的OER活性,豐富了活性面積,加速了電子傳遞,從而使Fe-NiPx-2在1 M KOH和堿化海水中均表現(xiàn)出優(yōu)異的OER活性(256/276@100 mA cm-2)和穩(wěn)定性(均超過200 h@100 mA cm-2)(圖4)。

圖4. OER性能

要點(diǎn)四:全解水性能與多場(chǎng)景綠色能源制氫

Fe-NiPx-2作為雙功能催化劑在1 M KOH(1.861 V @ 1.0 A cm-2)與堿化海水(1.889 V @ 1.0 A cm-2)中均展現(xiàn)出優(yōu)異的大電流全解水性能,并能穩(wěn)定運(yùn)行1000 h。同時(shí),在太陽能、風(fēng)能、水力、熱電、鋰電池、鎳氫電池等綠色能源制氫系統(tǒng)中得到成功示范,進(jìn)一步為電解水制氫大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用提供更多場(chǎng)景(圖5)。

圖5. 全解水性能測(cè)試

要點(diǎn)五:催化劑OER重構(gòu)表征

Fe-NiPx-2在OER反應(yīng)后表現(xiàn)出明顯的重構(gòu)行為。多孔狀形貌,P物種被浸出,以及Ni(Fe)OOH物相的形成等均表明羥基氧化物活性相的重構(gòu)過程。同時(shí),通過與未摻雜的NiPx對(duì)比可以看出,F(xiàn)e摻雜與P空位協(xié)同調(diào)節(jié)減緩了重構(gòu)過程,使其更均勻完全轉(zhuǎn)變?yōu)镹iOOH物種,改善了活性相的電子結(jié)構(gòu)與本征動(dòng)力學(xué)。

圖6. 催化劑反應(yīng)后的結(jié)構(gòu)表征

要點(diǎn)六:催化劑OER機(jī)理與動(dòng)力學(xué)優(yōu)化

Fe-NiPx-2在OER過程中表現(xiàn)出典型的吸附演化機(jī)制(AEM),有利于提高羥基氧化物催化穩(wěn)定性。同時(shí),F(xiàn)e摻雜與P空位共同優(yōu)化了Ni2P、Ni12P5與活性相NiOOH的反應(yīng)能壘與中間體吸附/脫附過程,加速了催化動(dòng)力學(xué)。

圖7. 催化劑DFT計(jì)算分析OER自由能優(yōu)化

文 章 鏈 接

Iron-Induced vacancy and electronic regulation of nickle phosphides for ampere-level alkaline water/seawater splitting

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157952

通 訊 作 者 簡(jiǎn) 介

木士春教授簡(jiǎn)介:武漢理工大學(xué)首席教授,博士生導(dǎo)師,國家級(jí)高層次人才。長(zhǎng)期致力于質(zhì)子交換膜燃電池和電解水催化劑及鋰電池關(guān)鍵材料研發(fā)。以第一作者或通訊作者在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.、Nano Lett.等國內(nèi)外期刊上發(fā)表300余篇高質(zhì)量學(xué)術(shù)論

第 一 作 者 簡(jiǎn) 介

蔣林波:武漢理工大學(xué)材料與微電子學(xué)院碩士研究生

課 題 組 介 紹

武漢理工大學(xué)先進(jìn)能源材料研究團(tuán)隊(duì)依托材料復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長(zhǎng)期從事質(zhì)子交換膜燃料電池關(guān)鍵材料與核心器件、電化學(xué)產(chǎn)氫催化材料、鋰離子電池電極材料和碳納米材料等研究工作。歡迎有志于科技報(bào)國的研究生及博士后加入團(tuán)隊(duì)!

木士春研究團(tuán)隊(duì)主頁http://shichunmu.polymer.cn/

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