發布:新聞經緯訊,材料復合新技術國家重點實驗室 時間:2019-03-07
近日,我校材料復合新技術國家重點實驗室木士春教授在碳納米材料電化學反應性研究領域取得重要進展,研究成果已在國際化學頂級期刊《德國應用化學》上在線發表(Effects of Intrinsic Pentagon Defects on Electrochemical Reactivity of Carbon Nanomaterials. Angewandte Chemie International Edition, 2019, 10.1002/anie.201813805.)
氫燃料電池由于具有清潔、高效和安全等特性,被認為是新能源汽車的未來。對于燃料電池,陰極氧還原反應(ORR)非常重要,是反應速率的決定步驟。然而,目前商用的氧還原催化劑為鉑基貴金屬材料,不僅價格昂貴,資源稀缺,而且循環穩定性差,嚴重限制了燃料電池的產業化發展。因此,非貴金屬氧還原催化劑已成為人們研究的熱點。近年來的研究表明,通過對碳材料進行異質原子摻雜或缺陷工程調控,可賦與其高的氧還原活性。其中,碳晶格拓撲變形(碳五元環、七元環、Stone-Wales缺陷等)可有效調節碳基面的荷電狀態,但能否促進碳材料的電化學反應性仍缺乏有效證據。
對此,我校木士春教授課題組開展了碳晶格拓撲缺陷工程的電化學反應性研究。首先,他們通過理論計算發現,碳五元環(C5)可誘導碳層的局域電荷重排,相較碳六元環(C6)具有更大的電荷密度分布、更窄的能帶隙以及更高的氧結合能,是理想的氧還原反應催化活性中心。為了獲得富C5缺陷的碳材料,他們巧妙地選擇了具有本征C5結構的富勒烯(C60)為原材料,通過高溫原位堿刻蝕處理,獲得了富含C5缺陷的碳材料。電化學測試表明,C5拓撲缺陷碳材料具有類似鉑基催化劑的4電子反應機制,可促進氧還原,而且較商業Pt/C催化劑表現出了更優異的電化學穩定性和抗中毒性能。此外,C5拓撲缺陷的存在還還顯著提高了碳材料的雙電層電容特性。
該項研究證明了本征五元環缺陷具有高的電化學反應性。研究成果為設計、構筑高性能碳基電催化劑和儲能電極材料提供了新的思路。論文第一作者為我校碩士研究生朱加偉,博士研究生張建(現為華中科技大學博士后)參與了部分研究工作。