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讓碳材料大顯身手?來點五元環缺陷吧

拓撲缺陷給碳材料帶來催化新高度

近年來,碳材料被認為是最有潛力的鉑催化劑替代者,但是本征碳材料的電化學活性非常差。為了改善其性能,科學家們通常采用缺陷調控的策略。其中,拓撲缺陷已被揭示能有效改善碳材料表面的化學態。但是,五元環拓撲缺陷(C5)能否提升碳材料的電化學活性仍然未知。


武漢理工大學的木士春課題組把理論計算和實驗驗證相結合,證明C5拓撲缺陷可以使得碳材料電化學活性顯著提升。密度泛函理論(DFT)計算表明C5拓撲缺陷呈現出更大的給電子潛能更窄的帶隙更高的電荷密度分布以及更強的氧吸附能力,因此是理想的氧還原(ORR)催化活性中心。實驗中,他們選擇具有本征C5結構的富勒烯為原料,通過原位刻蝕及高溫熱處理制備出了富含C5拓撲缺陷的碳材料。電化學測試表明這種材料具有比普通六邊形碳材料更高的ORR催化活性,其催化機制接近四電子ORR過程,并且具有較高的催化穩定性。

推敲打磨出真知

近年來,通過缺陷調控來提升碳材料的方法層出不窮,然而多是性能不佳且機理不明。本文結合計算和實驗,證明五元環拓撲缺陷可以顯著改善碳材料的電催化活性電容性能,并揭示了碳材料催化劑的活性中心。新穎的制備方法也為獲取高性能的ORR碳材料催化劑提供了新思路。該工作發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

DOI: 10.1002/anie.201813805

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