武漢理工大學(xué)新聞經(jīng)緯學(xué)術(shù)動態(tài):http://news.whut.edu.cn/xsdt/202005/t20200509_441331.html;武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室科研動態(tài):http://sklwut.whut.edu.cn/kydt/202005/t20200508_441049.htm
近日,我校材料復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室木士春教授課題組聯(lián)合廣東佛山仙湖實(shí)驗(yàn)室在非貴金屬電解水催化劑研究領(lǐng)域又取得重要進(jìn)展,研究成果已在國際能源材料頂級刊物Advanced Energy Materials(10.1002/aenm.201903891)上在線發(fā)表,期刊影響因子(IF)為24.884。文章發(fā)表后,已持續(xù)成為表面與界面、水分解等研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)論文。
為了解決日益緊張的能源需求及環(huán)境惡化等問題,發(fā)展新型可再生能源勢在必行。其中,氫能源作為一種可持續(xù)且環(huán)境友好的新型能源,近年來受到了廣泛關(guān)注。電解水制氫以水為原料可實(shí)現(xiàn)在無碳排放的情況下的高質(zhì)量產(chǎn)氫,具有操作簡單、氫氣純度高且綠色環(huán)保等優(yōu)勢,被認(rèn)為是最具前景的產(chǎn)氫技術(shù)之一。近幾年來,我校木士春教授課題組在電解水制氫催化劑的設(shè)計(jì)、構(gòu)筑及電催化性能方面開展了大量的研究工作,近五年已在J Am Chem Soc、Energy Environ Sci、Angew Chem Int Ed、Adv Energy Mater、Adv Funct Mater、Nano Energy、J Catal等國際權(quán)威期刊上發(fā)表54篇SCI高質(zhì)量論文,其中12篇為ESI高被引論文。
在眾多的催化劑中,Ni3S2材料因具有高電導(dǎo)率、獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和可控的多元化形貌,被認(rèn)為是最有前景的非貴金屬電解水催化劑之一,但其稀疏的活性位點(diǎn)嚴(yán)重限制了其氫析出反應(yīng)/氧析出反應(yīng)(HER/OER)電催化活性。目前,提高電化學(xué)水分解催化活性的有效策略主要集中于金屬或非金屬摻雜、界面工程等,然而,不同策略的有機(jī)結(jié)合及協(xié)同優(yōu)化卻很少被人們探討。對此,在前期研究基礎(chǔ)上,木士春教授課題組通過巧妙結(jié)合金屬摻雜和界面工程自上而下地構(gòu)筑了具有高催化活性的分級枝葉狀Mo-Ni3S2/NixPy/NF中空納米棒。他們首先通過精確控制Mo摻雜優(yōu)化Ni3S2的電子結(jié)構(gòu),并誘導(dǎo)Ni3S2納米片聚集成花狀團(tuán)簇;再經(jīng)部分磷化處理,使Mo-Ni3S2花狀團(tuán)簇與磷化物雜化,同時Mo-Ni3S2作為結(jié)構(gòu)模板進(jìn)一步融合生長,從而構(gòu)筑出了分級枝葉狀Mo-Ni3S2/NixPy/NF中空納米棒。
得益于優(yōu)化的電子結(jié)構(gòu)配置、獨(dú)特的分級枝葉狀中空納米棒結(jié)構(gòu)以及豐富的異質(zhì)界面,構(gòu)筑的Mo-Ni3S2/NixPy/NF電極在1 M KOH溶液中呈現(xiàn)出了優(yōu)異的HER/OER電催化活性和穩(wěn)定性:對于氧析出反應(yīng)(OER),僅需238 mV過電位即可達(dá)到50 mA cm-2的電流密度;而對于氫析出反應(yīng)(HER),也僅需109 mV過電位可達(dá)到10 mA cm-2電流密度。更重要的是,當(dāng)將其作為雙功能催化劑組裝成電解槽時,僅需1.46V的超低電壓就可以達(dá)到10 mA cm-2的電流密度,這是目前為止報(bào)道的最低水分解電壓值之一。此外,該催化劑還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和幾乎100%的法拉第產(chǎn)氫效率。密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果進(jìn)一步證實(shí),該摻雜型異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以協(xié)同優(yōu)化吸附H*及含氧中間產(chǎn)物(OH*,O*,OOH*) 在HER和OER過程中的吉布斯自由能,從而加速電化學(xué)水分解的催化動力學(xué)。無疑,此項(xiàng)工作將為合理設(shè)計(jì)和研發(fā)具有高催化性能的廉價(jià)電極材料提供新的研究思路。
論文第一作者為我校碩士研究生羅旭,作為共同通通訊作者,武漢理工大學(xué)李能教授參與了部分理論計(jì)算工作,鄭州大學(xué)張佳楠教授也參與了部分實(shí)驗(yàn)測試工作。該研究得到了國家自然科學(xué)基金(No.51672204)及國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(No. 2016YFA0202603)等項(xiàng)目的支持。
點(diǎn)擊鏈接閱讀原文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201903891