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鄭州大學(xué)張佳楠/武漢理工木士春Nature Commun.:ORR催化劑新進展

原創(chuàng) 微著 催化計 2021-03-21

作為低成本氧還原反應(yīng)電催化劑,原子分散的過渡金屬-氮-碳材料正不斷用于燃料電池和金屬-空氣電池等應(yīng)用,然而其機制仍存在爭議。

近日,鄭州大學(xué)張佳楠教授,武漢理工大學(xué)木士春教授報道了通過合理設(shè)計和合成雙金屬原子分散的Fe,Mn/N-C催化劑作為模型對象,揭示了在中間自旋態(tài)的FeN4/C體系中,氧還原優(yōu)先發(fā)生在FeII上,其中一個電子(t2g4eg1)很容易穿透氧的反鍵π-軌道。

本文要點

要點1. 研究人員在傳統(tǒng)的Fe/N-C體系中成功地注入了Mn-N部分,通過預(yù)聚和熱解工藝制備了雙金屬原子分散的Fe,Mn/N-C電催化劑,其中以雙氰胺為碳源和氮源,以鐵酞菁(FePc)和硝酸錳(Mn(NO3)2)為金屬前驅(qū)體。

要點2. 研究發(fā)現(xiàn),Mn-N部分的引入導(dǎo)致FeIII電子離域,使FeIII的自旋態(tài)從低自旋(t2g5 eg0)轉(zhuǎn)變?yōu)橹凶孕╰2g4 eg1),容易穿透氧的反鍵π-軌道,從而使Fe,Mn/N-C在堿性和酸性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能(在0.1 M KOH中半波電壓為0.928 V,在0.1 M HClO4中為0.804 V),并且具有良好的耐久性,其性能優(yōu)于商用Pt/C,且具有幾乎相同的活性。密度泛函理論(DFT)計算表明,F(xiàn)e、Mn/N-C能與氧適度相互作用,具有合適的鍵長和吸附能,從而有利于促進ORR的動力學(xué)過程。

要點3. 作為實際應(yīng)用,F(xiàn)e,Mn/N-C作為可逆鋅空氣電池中的有效空氣正極表現(xiàn)出160.8 mW cm?2的出色功率密度和持久耐用性。這項工作為優(yōu)化非貴金屬催化劑以獲得高效、穩(wěn)定的燃料電池、金屬-空氣電池和其他可再生能源系統(tǒng)催化劑開辟了新的機會。


Yang, G., Zhu, J., Yuan, P. et al. Regulating Fe-spin state by atomically dispersed Mn-N in Fe-N-C catalysts with high oxygen reduction activity. Nat Commun 12, 1734 (2021)DOI:10.1038/s41467-021-21919-5

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21919-5

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