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木士春教授、何大平教授,Nano Energy:鈷單原子位點(diǎn)分離的鉑納米顆粒催化劑用于酸性下高效的氧還原和析氫反應(yīng)

原創(chuàng) 梁律晗等 科學(xué)材料站 2021-6-16


文章信息

鈷單原子位點(diǎn)分離的鉑納米顆粒催化劑用于酸性下高效的氧還原和析氫反應(yīng)

第一作者:梁律晗,晉慧慧

通訊作者:木士春*,何大平*

單位:武漢理工大學(xué)

研究背景

受到能源危機(jī)和環(huán)境污染等問題的影響,開發(fā)清潔、可持續(xù)的新能源成為人類社會發(fā)展的必然。現(xiàn)如今,用于ORR和HER的最有效的催化劑仍然是Pt基的催化劑。其中商業(yè)Pt/C催化劑作為ORR和HER的主要催化劑,Pt的用量較高,并且在苛刻條件下缺乏足夠的穩(wěn)定性,嚴(yán)重限制了其大規(guī)模使用。因此,降低Pt的用量和提高Pt基催化劑的穩(wěn)定性是當(dāng)務(wù)之急。利用MOFs衍生材料中Co位點(diǎn)協(xié)同催化作用機(jī)制,本工作提出采用多孔N摻雜碳中豐富的Co單原子位點(diǎn)對Pt的隔離作用來限制Pt 納米粒子(NPs)的生長,從而獲得高效的低Pt納米催化劑。

文章簡介

基于此,來自武漢理工大學(xué)的木士春教授與何大平教授在國際知名期刊Nano Energy上發(fā)表題為“Cobalt single atom site isolated Pt nanoparticles for efficient ORR and HER in acid media”的文章。該工作成功地將Pt NPs 均勻分散在ZnCo-ZIF衍生富含Co單原子作為多個(gè)活性位點(diǎn)的多孔氮摻雜碳基體(Co SAs-ZIF-NC)上。與商業(yè)Pt/C催化劑相比,Pt@Co SAs-ZIF-NC中Pt NPs不僅具有高度分散性及最適宜的尺寸,而且在Co-N及N-C等多活性中心的協(xié)同作用下,有力促進(jìn)了催化劑的ORR和HER催化動力學(xué)。電化學(xué)測試表明,在酸性條件下,該催化劑半波電位(0.917 V)優(yōu)于商用Pt/C(0.868 V),0.9 V下的質(zhì)量活性(0.48 A/mgPt)是Pt/C(0.16 A/mgPt)的3倍。此外,其還展現(xiàn)了出色的HER性能。在過電位為20和30 mV 時(shí),其質(zhì)量活性分別為Pt/C的4.5和13.6倍。當(dāng)進(jìn)一步應(yīng)用于海水中HER時(shí),其質(zhì)量活性約為Pt/C的4倍,顯示出巨大的應(yīng)用潛力。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn)一:兩步法合成Pt NPs均勻負(fù)載的富含Co單原子位點(diǎn)的Pt@Co SAs-ZIF-NC


圖1. Pt@Co SAs-ZIF-NC的合成機(jī)理圖

圖1示例了Pt@Co SAs-ZIF-NC的合成過程。首先合成ZnCo-ZIF,然后高溫退火獲得Co SAs-ZIF-NC。之后對Co SAs-ZIF-NC進(jìn)行Pt NPs的擔(dān)載,得到Pt@Co SAs-ZIF-NC。

要點(diǎn)二:Pt@Co SAs-ZIF-NC的形貌及結(jié)構(gòu)表征


圖 2.(a-c) HRTEM 圖像。(d)Pt@Co SAS-ZIF-NC的放大的HRTEM圖像。(e)Pt@Co SAs-ZIF-NC的HAADF-STEM圖。(f-i)Pt@Co SAS-ZIF-NC中 Co、Pt、N、C的mapping圖。

圖2展示了對Pt@Co SAS-ZIF-NC以及對比樣Pt@Co ZIF-NC和Pt@ZIF-NC的形貌和結(jié)構(gòu)的表征。可以發(fā)現(xiàn),圖2a中Pt@Co SAs-ZIF-NC的Pt NPs整體均勻分布。盡管Pt@ZIF-NC也顯示出規(guī)則的菱面體十二面體,但其Pt NPs在載體上雜亂分布,且發(fā)生部分團(tuán)聚(圖2b)。對于Pt@Co ZIF-NC(圖2c),由于Co顆粒的大量團(tuán)聚,其結(jié)構(gòu)被破壞變得不規(guī)則,并且Pt顆粒太大且呈無規(guī)排列。從圖2d放大的HRTEM可以發(fā)現(xiàn)Pt@Co SAs-ZIF-NC中的Pt NPs固定在碳基質(zhì)中。HAADF-STEM圖亦表明,Co主要以單原子的形式存在于Pt NPs周圍。

要點(diǎn)三:Pt@Co SAs-ZIF-NC在酸性條件下具有優(yōu)異的ORR催化活性和穩(wěn)定性


圖3.(a)在N2飽和的0.1 M HClO4溶液中的CV曲線。(b)ORR極化曲線。(c)塔菲爾斜率。(d) 質(zhì)量活性。(e) 比活性。(f)CV循環(huán)前后LSV穩(wěn)定性。

ORR性能測試表明,在酸性條件下,Pt@Co SAs-ZIF-NC的半波電勢(0.917 V)有著顯著提高。此外,當(dāng)電勢達(dá)到0.9 V和0.85 V(vs RHE)時(shí),質(zhì)量活性(0.48 和2.8 A/mgPt)分別為Pt/C的3倍和6倍。經(jīng)5000次循環(huán)后,Pt@Co SAs-ZIF-NC的半波電勢幾乎無衰減,說明催化劑具有高的電化學(xué)穩(wěn)定性。

要點(diǎn)四:Pt@Co SAs-ZIF-NC具有優(yōu)異的HER催化活性和穩(wěn)定性


圖4.(a)0.5 M H2SO4電解液中的HER極化曲線和(b)對應(yīng)的過電位(j = 10/50 mA cm-2)。(c)Tafel曲線。(d)電化學(xué)阻抗譜。(e)Pt歸一化的LSV曲線。(f)質(zhì)量活性。(g) CV循環(huán)前后LSV穩(wěn)定性。海水中的(h)Pt歸一化LSV曲線和(i)質(zhì)量活性。

電化學(xué)測試表明,Pt@Co SAs-ZIF-NC在酸性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的析氫活性和穩(wěn)定性,達(dá)到10 mA cm-2的電流密度僅需27 mV的過電勢,由于Pt/C和其它對比樣,且在海水中測試也顯示出優(yōu)于Pt/C的質(zhì)量活性,顯示了在海水電解水制氫方面的潛在應(yīng)用價(jià)值。

文章鏈接

Cobalt single atom site isolated Pt nanoparticles for efficient ORR and HERin acid mediahttps://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285521004778

通訊作者介紹

木士春,武漢理工大學(xué)首席教授

長期致力于碳基納米材料、質(zhì)子交換膜燃電池和電解水催化劑的應(yīng)用基礎(chǔ)研究。目前,以第一作者或通訊作者在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy. Environ. Sci.、Adv, Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、ACS Nano、Nano Energy、ACS Catal.、ACS Energy Lett.等國內(nèi)外權(quán)威期刊上發(fā)表200余篇高質(zhì)量SCI學(xué)術(shù)論文,論文他引1萬余次。申請國家發(fā)明專利102件,其中授權(quán)84件。

何大平,武漢理工大學(xué)教授,英國皇家學(xué)會牛頓學(xué)者,湖北省楚天學(xué)子,湖北省青年英才

研究方向?yàn)榧{米復(fù)合材料的制備與應(yīng)用,特別是新型石墨烯材料的合成與結(jié)構(gòu)調(diào)控、貴金屬納米材料的界面設(shè)計(jì)、以及貴金屬與石墨烯復(fù)合型材料在新能源設(shè)備、傳感器、射頻微波領(lǐng)域的應(yīng)用。目前已在Nat. Commun., J.Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等國際知名期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文80余篇,論文他引次數(shù)為2400余次,申請國家發(fā)明專利19件。

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