原文鏈接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.langmuir.4c04263?ref=pdf
聚電解質復合物（PEC）水凝膠為開發具有卓越韌性和自修復特性的物理交聯水凝膠提供了富有前景的策略。然而，在PEC水凝膠領域仍然面臨微觀結構精確調控和機械性能增強的諸多挑戰。在此，我們提出了一種利用帶電表面活性劑膠束調控PEC結構的新策略，通過空間受限的表面電荷和排除體積效應來克服與PEC相關的分子鏈凝聚問題，從而實現宏觀均勻且堅韌的PEC水凝膠的簡單一步制備。具體而言，通過殼聚糖（CS）/丙烯酸/十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）膠束的一步共聚制備了聚電解質復合物/表面活性劑膠束（PEC-SM）雜化水凝膠。研究發現，CTAB膠束的含量能夠持續調節所得PEC-SM水凝膠網絡的微觀結構和機械性能。一方面，CTAB空腔膠束通過疏水相互作用表現出的可逆變形-恢復行為有效地耗散了能量；另一方面，CS鏈與CTAB膠束在聚丙烯酸上的靜電結合位點相競爭，以及CTAB膠束的排除體積效應，賦予了PEC-SM水凝膠呈現多級結構。流變實驗詳細揭示了不同CTAB濃度下PEC-SM水凝膠的粘彈性行為，二維固態核磁共振（NMR）實驗闡明了與CTAB膠束物理交聯的PEC-SM水凝膠中的分子間相互作用和非均勻網絡結構。基于流變和NMR實驗結果，輔以其它表征分析手段，揭示了由競爭性表面活性劑膠束調控的PEC-SM雜化水凝膠網絡結構演化的清晰物理圖像。該工作為聚電解質復合物水凝膠的結構性能關系研究提供了有價值的深入見解，并為開發具有優異力學性能的PEC水凝膠材料提供了實驗和理論基礎。
