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趙學波教授的博士研究生張碩同學連續在ACS Applied Materials & Interfaces和International Journal of Hydrogen Energy上發表電化學氨分解制氫研究進展

近日,趙學波教授指導的博士研究生張碩同學在國際期刊ACS Applied Materials & Interfaces發表題為“Facile Fabrication of a Foamed Ag3CuS2 Film as an Efficient Self-Supporting Electrocatalyst for Ammonia Electrolysis Producing Hydrogen”的研究論文,對于氨基能源系統的發展具有重要意義。


易于被液化的氨(NH3)是一種理想的氫載體,其含氫質量分數高達17.65 %,能量密度高達3 kWh kg-1。利用電催化氨氧化技術(E0 = 0.059 V)可在線制備高純度氫氣,且其消耗的能量比電解水制氫(E0 = 1.23 V)低95%。Pt基氨氧化反應催化劑在催化穩定性以及價格方面均無法滿足氨基能源系統的大規模化應用。因此,低價的氨氧化反應催化劑一直是我們團隊尋求的目標,近期我們創新地將一步水熱反應制得純無機的Ag3CuS2薄膜應用到電催化氨氧化反應中,其在氨堿溶液(η = 0.7 V)以及液氨溶液(η = 0.4 V)中均展現出明顯的催化氨分解的性能。


利用理論計算研究了催化劑表面的氨氧化反應的反應路徑,在氨氧化反應復雜的六電子的路徑中,N+N的路徑更具優勢。該研究在氨氧化性能的機理研究以及新型氨氧化催化劑的制備方面具有積極的指導意義。


此外,我們還設計了一種生長于鈦箔上的超長的富缺陷TiO納米纖維的自支撐AOR催化劑(TiO/Ti foil)。


TiO/Ti foil在堿性氨溶液中當電壓高于0.4 V時就可以展現出有效的AOR活性。密度泛函理論(DFT)計算表明,TiO表面氧空位在促進AOR活性中發揮了重要作用,其不僅降低了決速步驟的能壘(?HNNH2的形成),也促進最終產物N2解吸。有缺陷的TiO是一種低成本和穩定的AOR催化劑,有望在氨電解制氫和直接氨燃料電池被實際應用。該成果發表在國際氫能期刊International Journal of Hydrogen Energy上,題為“Electrochemical ammonia oxidation reaction on defect-rich TiO nanofibers: Experimental and theoretical studies”: