趙學(xué)波教授團(tuán)隊(duì)閆理停、姜慧敏Nano-Micro Lett.: 電化學(xué)表面重構(gòu)助力A-MoP@PC電催化HER
電催化的析氫反應(yīng)(HER)是生產(chǎn)清潔的氫燃料的有效方法。然而，設(shè)計(jì)催化劑的結(jié)構(gòu)、控制其電子特性和操縱其催化位點(diǎn)是該領(lǐng)域的重點(diǎn)和難點(diǎn)。齊魯工業(yè)大學(xué)趙學(xué)波教授團(tuán)隊(duì)的閆理停、姜慧敏等聯(lián)合昆士蘭大學(xué)王連洲教授提出了一種電化學(xué)表面重組策略，以設(shè)計(jì)用于HER的協(xié)同交互磷摻雜碳包覆磷化鉬(A-MoP@PC)電催化劑。
通過對(duì)Mo-MOF前驅(qū)體進(jìn)行熱解，然后進(jìn)行簡(jiǎn)單的電化學(xué)循環(huán)處理，合成了A-MoP@PC。MOF中金屬節(jié)點(diǎn)/有機(jī)配體的原位轉(zhuǎn)化成高度分散的MoP/碳電催化材料。這種材料在初始電化學(xué)活化過程中，多余的非活性碳?xì)ねㄟ^CV過程逐漸剝離，并自行優(yōu)化為1~3層的碳層。這種表面重構(gòu)的活性碳表面不僅增強(qiáng)了催化活性，而且同時(shí)增強(qiáng)了催化劑的耐久性。在0.5 M H2SO4和1.0 M KOH中電流密度為10 mA cm-2時(shí)，A-MoP@PC上HER過電位分別為68 mV和67 mV。
密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，A-MoP@PC優(yōu)異的HER性能是由來自MoP核的電子穿透石墨烯引起的表面電子密度和電勢(shì)分布調(diào)制的結(jié)果。封裝的MoP核就像心臟一樣將電子泵入碳?xì)ぃ粯O化碳層的富電子特性有助于增加活性位點(diǎn)并顯著降低ΔGH*。
這種策略可以為設(shè)計(jì)出優(yōu)異的HER性能和耐用的電化學(xué)催化劑提供了一種新思路。
Electrochemical Surface Restructuring of Phosphorus-Doped Carbon@MoP Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00737-w