近日，上？萍即髮W物質學院沈曉欽教授在表面非線性光學研究取得重要成果：通過單分子層在光學微腔表面構建定向排列拉曼模式，首次在實驗上實現了一種為“表面受激拉曼”非線性光學過程的有效激發，促使片上微腔器件的拉曼激射效率顯著提升近一個數量級，并在理論上通過化學鍵角及表面拉曼模式夾角的分析，闡述“表面受激拉曼”過程及器件拉曼激射的偏振依賴特性。該研究工作的原創性和意義獲得三位審稿人一致肯定，發表于國際著名期刊Nature Photonics上。
伴隨上世紀60年代激光器的發明，非線性光學研究已發展成一門內涵豐富的現代光學學科，在物理、化學、生物、信息學等學科領域具有重要的應用。其中，沈元壤（Yuen-Ron Shen）老先生在上世紀80年代提出并發展的、基于“二次諧波與和頻”的表面非線性光學技術，已成為研究界面或表面的一種重要的現代光學與光譜技術。因而，人們常說的表面非線性光學，通常是指表面二次諧波與和頻。
事實上，早在1979年，美國貝爾實驗室研究人員理論上曾提出另一種表面非線性光學效應，即基于表面分子振動的“受激拉曼散射”，并在1980年報道了單分子層表面受激拉曼光譜的初步實驗結果。但是，由于表面單分子層產生的受激拉曼光譜信號極其微弱，1980年之后再無相關研究報道出現。對于 “受激拉曼散射”表面非線性光學效應研究的困境，沈元壤先生在2000年總結評論認為它是由于拉曼過程缺乏“表面特異性”所致。
盡管二次諧波與受激拉曼散射都是具有“取向”依賴的非線性光學效應，兩者有本質的區別。二次諧波的產生是基于分子尺度的 “電子非線性”特性，而拉曼散射的產生是基于原子尺度的“振動非線性”特性。表面單分子在分子尺度的非對稱電子結構的有序排列，并不意味著構成分子的各原子的振動模式也是定向有序的。事實上，分子內原子按各自的模式振動，從整體分子上看通常是雜亂的，因而宏觀上拉曼過程缺乏“表面特異性”。
另一方面，傳統表面光學研究的平臺技術中，激發光子與單分子層的相互作用時間（或相互作用距離）極短。單分子層的拉曼增益值極小，所能產生的信號及其微弱。沈曉欽認為，如果能同時解決拉曼過程的“表面特異性”問題和單分子層拉曼增益值極小的問題，就有望能有效激發單分子層的受激拉曼散射過程，推動單分子振動光譜和新型拉曼激光器的研究。
研究人員采用高品質因子（高Q）微腔為平臺，巧妙地解決了以上兩個制約表面受激拉曼的關鍵問題。通過化學鍵接方式將簡單的硅烷分子引上高Q微腔表面，形成一個單分子層。在單分子層中，新形成的表面硅氧拉曼模式，以固定的傾角鍵接排列在光學微腔的環形表面。同時，利用高Q微腔中光子循環傳播壽命（即光與介質的相互作用時間）長的特點，通過表面瞬逝場激發表面定向拉曼模式。Q為10的7次方以上的微腔，光子的循環壽命可達數納秒以上。這相當于光子在介質中傳播了6-7米距離以上所需的時間。
研究人員制備系列不同尺寸參數、不同硅烷分子修飾的微腔。通過模擬和實驗多手段確定了表面單層定向拉曼模式的構建及單分子層的拉曼增益系數。他們采用780nm連續光源，通過光纖耦合方式泵浦單分子層修飾微腔，發現微腔產生了顯著的拉曼激射。理論與實驗研究發現，微腔循環光子有效激發表面定向排列的硅氧拉曼模式，產生表面受激拉曼效應，促發了微腔器件拉曼激射過程的增強。與普通微腔比較，效率顯著提升了近一個數量級。單向激射效率達40%左右。研究人員進一步研究發現，在TM和TE兩個模式泵浦光激發下，器件的拉曼激射行為具有偏振依賴性。TM和TE模式激發下，器件的激射效率比值約為3：1。通過化學鍵角及表面拉曼模式夾角的分析，發現兩個偏振態下的激射效率的實驗值與理論分析值完美吻合。結合表面定向拉曼模式與非定向拉曼模式的實驗研究，闡述了表面受激拉曼散射的產生和及其對微腔拉曼激射過程促進作用。
沈曉欽為第一作者，他和南加州大學Andrea Armani為共同通訊作者，阿肯薩斯大學Wei Zhao提供模型分子的DFT拉曼光譜模擬。該工作的實驗部分在南加州大學完成，表面受激拉曼模型的分析確立工作在上？萍即髮W期間完成。
近年來，沈曉欽專注于表面分子與高Q微腔的協同作用，致力于微腔表面的新物理、新性能和新調控技術的探索研究，取得了顯著的初步成果。前期研究中，發現高Kerr系數單分子層能夠調控并顯著增強微腔的光參量振蕩過程及基礎頻率梳產生。研究成果發表在Science子刊Science Advances(Sci. Adv., 2018, 4, eaao4507) 。除了本次Nature Photonics的工作成果之外，沈曉欽回國加入上海科技大學后，與合作者進一步研究了表面分子修飾微腔的三次諧波與和頻光轉換與調控。研究成果以封面報道和編輯推薦的形式發表在近期的Physical Review Letters（Phys. Rev. Lett. 2019, 123,73902）上。
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