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  水凝膠是一類由親水聚合物鏈交聯組成的具有三維網絡的高含水率的軟材料，廣泛應用于組織工程、藥物傳遞、軟體電子和致動器等眾多領域。然而，基于共價鍵構建的傳統聚合物水凝膠由于其無序的、各向同性的內部結構，其機械強度有限（~ 1 MPa），并且容易發生永久斷裂。相比之下，生物軟組織（如肌肉、軟骨、肌腱、韌帶）是由生物凝膠（天然水凝膠）組成的，經過漫長的進化，生物凝膠擁有高度有序的分級結構和優異的力學性能（如拉伸強度為10 MPa的天然肌肉是由分級有序的納米纖維束構成的）。

  在聚合物水凝膠網絡中引入無機納米材料作為增強劑可以改善其力學性能。然而，有機-無機之間的相分離常常導致無機構建單元的聚集和無序分布。同時，無機構建單元與有機基質之間缺乏充分的結合，這都使得有機-無機復合水凝膠的機械性能的提升受到極大的限制。而如何將無機增強相精確地引入有機聚合物相中仍然是一個巨大的挑戰。受到天然肌肉結構與性能的啟發，在制備有機-無機復合水凝膠材料過程中，實現有機相與無機相在亞納米尺度上有序結合，有利于制備類似甚至優于天然結構材料性能的改良機械材料。

  基于課題組前期在利用無機離子寡聚體構建均相結構（Nature 2019, 574, 394-398, Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2071-2075）和分級有序結構（Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1908556, ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 36731-36739）材料的巨大優勢，這里他們提出了一種異相無機聚合策略，即通過誘導無機離子寡聚體在聚合物分子鏈形成的網絡上聚合，可以制備肌肉狀的有機-無機復合水凝膠。在異相聚合過程中，有機與無機相在亞納米尺度上實現緊密結合，經過進一步應力誘導的結構取向，形成高度分級有序的有機-無機納米集成結構。這種結構使得所制備的水凝膠具有高強高韌的力學性能（強度為17.84 MPa，斷裂能為8.97 kJ m^-2），超過了天然肌肉和絕大多數合成水凝膠。此外，受損的水凝膠可以通過無機離子寡聚體的原位再聚合實現很好的修復。基于其特殊的有機-無機集成結構，該復合水凝膠可以通過編程成為刺激響應的微型引擎，在水環境中表現出肌肉狀的運動。本研究表明，通過無機離子寡聚體與有機高分子進行異相無機聚合可以實現新型有機-無機集成結構的構建，而不是傳統的有機-無機復合，這為先進結構/功能材料的設計和制造提供了一種全新的策略。

通過異相無機聚合策略制備仿生肌肉的復合水凝膠及其內部結構

仿生肌肉復合水凝膠的機械性能

仿生肌肉復合水凝膠通過原位聚合的修復性能

仿生肌肉復合水凝膠的水驅動性能

  研究成果發表于近期的ACS Applied Materials & Interfaces期刊上。論文的第一作者為浙江大學化學系博士生余亞東，共同通訊作者是浙江大學化學系劉昭明特聘副研究員和唐睿康教授。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c18242