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  近年來，共軛聚合物（CPs）在柔性電子、有機晶體管與光伏器件等領域展現出廣闊應用前景。然而，這類材料在高溫環境下的構象不穩定常導致電荷遷移率下降、吸收性能劣化，成為其器件長期運行的關鍵瓶頸。

  近日，由南密西西比大學（University of Southern Mississippi, USM）顧曉丹教授團隊牽頭，聯合愛荷華州立大學（Iowa State University, ISU）航天工程系夏文杰教授團隊，在《Matter》發表研究論文，題為：“Approaching highly stable optoelectronic device operation at elevated temperature by locking backbone torsion of conjugated polymers”。

  為揭示共軛聚合物熱轉變行為的分子機制，該研究結合實驗與多尺度分子模擬，系統解析了主鏈構象調控對熱穩定性的作用機制，并提出一種通過分子內氫鍵鎖定主鏈扭轉構象的策略以提升器件穩定性。圖1 通過材料介電性能表征（BDS）與器件電學性能測試，揭示DPP聚合物在升溫過程中的電學性能演化。圖2 利用動態熱機械分析（DMA）與準彈性中子散射（QENS）結合選擇性側鏈氘代標記，系統表征了主鏈與側鏈的雙階段玻璃化轉變行為，分別出現在 200 K 和 270 K，構建出 DPP 類聚合物的分段熱轉變圖譜。同時，分子動力學模擬進一步揭示了DPP聚合物復雜的分子鏈松弛行為。圖3 通過 變溫FTIR 和 UV-vis 展示了DPP聚合物主鏈扭轉構象及其對光學吸收的影響。圖4 總結了 DPP 聚合物的三階段熱轉變模型：第一階段（~200 K）為烷基側鏈玻璃化，第二階段（~270 K）對應主鏈玻璃化，第三階段（~400 K）與噻吩環的扭曲運動相關，是影響聚合物光電穩定性的關鍵。圖5 進一步展示了引入分子內氫鍵如何顯著增強主鏈構象剛性，并延遲熱誘導構象扭轉，從而實現器件性能的提升。實驗通過遷移率、電學響應、FTIR 和 UV-vis 分析，確認氫鍵鎖定策略在分子尺度的有效性。

圖1 隨溫度變化的電荷傳輸性能

圖2 DPP 聚合物的鏈段動力學行為

圖3 DPP聚合物的主鏈構象扭轉

圖4 DPP 共軛聚合物中三階段熱轉變的示意圖

圖5 利用氫鍵作用提升有機場效應晶體管（OFET）穩定性

  該研究由USM曹志強博士與ISU李兆凡博士共同一作合作完成，圍繞共軛聚合物在高溫條件下的構象穩定性與玻璃化轉變行為展開系統研究。通過引入主鏈氫鍵鎖定策略，有效抑制了熱驅動的扭轉構象變化，顯著提升了材料和器件的熱穩定性。本工作是團隊長期致力于共軛聚合物單鏈構象調控結構–性能關系研究的重要進展。前期相關代表性成果包括：

• Molecular Structure and Conformational Design of Donor‐Acceptor Conjugated Polymers to Enable Predictable Optoelectronic Property

  
  

• Probing Single-Chain Conformation and Its Impact on the Optoelectronic Properties of Donor–Acceptor Conjugated Polymers

  這些研究系統揭示了單鏈構象在聚合物宏觀熱力學與光電性能中的核心作用，為實現高性能共軛聚合物的分子工程設計提供了理論依據與實踐策略。

  原文鏈接：https://authors.elsevier.com/sd/article/S2590-2385(25)00238-3