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  開發高效的近紅外二區熒光成像(NIR-II FI)造影劑為推動NIR-II FI在生物醫學和生命科學領域的應用提供了機遇。雖然半導體聚合物(SPs)是一類可用于NIR-II FI的優異材料，但由于具有近紅外二區熒光性能的聚合物能隙普遍較小，基態和激發態之間的振動重疊產生非輻射躍遷，該類材料的熒光量子產率普遍較低，限制了其在活體深層成像中的應用。

  針對這一問題，范曲立教授團隊開發了一系列具有近紅外二區發射性能的半導體聚合物，通過調整聚合物側鏈的構型和體積來實現熒光性能的優化。結果表明，相對于線型或短交叉鏈的側鏈，大體積交叉構型的側鏈對聚合物二窗熒光的增強有顯著貢獻（熒光量子產率：0.505%）。密度泛函理論(DFT)計算表明，大體積交叉構型的側鏈有助于增大聚合物主鏈中電子供體和受體單元之間的二面角，分子的扭曲程度增大，這可能是由于分子內空間位阻增大導致的。較大的分子內位阻限制了分子的自由旋轉，從而促進了輻射衰減以產生熒光。

圖1.具有不同結構側鏈的半導體聚合物及其合成路線

  該團隊進一步將熒光性能最優的聚合物（P3）利用納米共沉淀法制備成水溶性納米探針（NPs3），并研究了該探針的熒光、光熱性能。結果表明，NPs3具有規整的球形形貌，平均直徑182.7納米，在近紅外一區和二區均有較強的吸收。熒光測試表明，納米探針的發射范圍幾乎全落在近紅外二區，且在NIR-IIa區仍有很強的發射。在1064納米激光照射下，NPs3（0.06 mg/mL）的最大升高溫度可達65℃，且光熱轉換效率達33.42%。

圖2.(a)NPs3的TEM圖。(b)NPs3的DLS結果。(c)NPs3水分散液的吸收光譜。(d)808 nm激光激發下NPs3水分散液的熒光光譜。(e)不同濃度NPs3水分散液的近紅外二區熒光成像及信號量化。(f)NPs3納米探針的光穩定性

  研究人員進一步將具有腫瘤靶向活性的生物分子葉酸（FA）修飾到納米探針表面，成功制備出能特異性識別腫瘤的納米探針（NPs3-FA）。體外實驗表明，NPs3-FA能被Hela細胞高效攝取，且在NIR-II光的照射下有效殺滅癌細胞（細胞殺滅率：88.2%）。活體實驗表明，納米探針在靜脈給藥后，能迅速“點亮”血管和淋巴系統，表現出很高的成像分辨率和靈敏度。相比于非靶向探針，NPs3-FA能更高效地富集于腫瘤部位，二窗顯影效果更優。

圖3.納米探針（NPs3和NPs3-FA）的活體成像效果及信號量化圖

  基于近紅外二窗成像的介導，在靜脈給藥后的最佳時間點，研究人員對荷瘤小鼠進行了二窗激光激發的光熱治療并對其療效進行了評估。相比于對照組，給藥組小鼠的腫瘤部位在光照下溫度顯著升高，最高可達66.8℃。治療后小鼠的腫瘤生長得到了顯著抑制，且未觀察到明顯的復發。整個治療過程中小鼠體重沒有明顯降低，且主要器官功能良好，證明該納米探針優良的生物相容性。該工作不僅合成了用于體內成像和治療的NIR-II光診療劑，且揭示了有機半導體聚合物側鏈對其二窗熒光性能的影響機制，為優化該類材料的NIR-II熒光效能提供了新的思路。

圖4.納米探針體內光熱治療效果圖

  以上工作發表在最近上線的Chemical Engineering Journal上。論文的第一作者為南京郵電大學材料科學與工程學院的青年教師尹超博士，通訊作者為范曲立教授和孫鵬飛副教授。

  論文鏈接：https://authors.elsevier.com/sd/article/S1385-8947(21)03677-9