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南卡羅來納大學葛挺教授/王九令博士等《Phys. Rev. Lett.》:基于環形高分子的高可拉伸性彈性體
2022-06-17  來源:高分子科技


  高可拉伸性彈性體軟材料在柔性電子、軟體機器人和生物醫療裝置等領域具有重要應用前景,且與水凝膠相比,因為不含液體成分而更為穩定。然而,傳統彈性體由線形高分子交聯形成,其可拉伸性受高分子鏈間纏結的限制,難以進一步提高。近日,王九令博士 (現北京理工大學副教授) 與美國南卡羅來納大學葛挺 (Ting Ge) 教授合作,提出了基于環形高分子的高可拉伸性彈性體軟材料的設計方法,并揭示了其高可拉伸性的微觀機理。研究結果表明,環形高分子由于缺乏有效纏結且構象緊湊,由其交聯形成的彈性體具有更高的可拉伸性和更低的剪切模量。研究工作為發展高可拉伸性軟材料提供了理論指導。


環形和線形高分子彈性體拉伸時應力-應變行為,λ為拉伸比。


  作者采用分子動力學模擬方法,將同樣鏈長 (N=800) 的環形和線形高分子交聯形成彈性體,研究不同交聯密度下,彈性體單軸拉伸時力學性能,如圖1所示。交聯密度  (nx為每條高分子鏈內交聯點的數目) 相同時,環形高分子的可拉伸性顯著高于線形高分子。且隨著交聯密度的減小 (nx=16nx=4),環形高分子的可拉伸性顯著增強,而線形高分子的可拉伸性則變化不大。這些結果表明,線形高分子纏結密度大于交聯密度,其可拉伸性由材料內的纏結密度所決定。而環形高分子則由于缺少纏結,其可拉伸性由系統內的交聯密度所決定。

 


環形和線形高分子彈性體 (a) 剪切模量和 (b, c) 纏結狀態。為交聯點間平均長度。


  為了進一步研究高分子纏結密度與其力學性能間的關系,作者得到了環形和線形高分子彈性體的剪切模量,如圖2所示。對于線形高分子,經典理論表明:剪切模量與交聯密度和纏結密度之和成正比,即為交聯點間平均長度,Ne為纏結點間平均長度。作者的研究結果與經典理論一致,有;且當 (即系統交聯密度趨近于0),由于線形高分子間纏結網絡的存在,彈性體的模量G為有限值。對于環形高分子,也有;而當時,其模量趨近于0,這表明環形高分子間缺少有效纏結,其模量僅由交聯密度決定。同時,環形高分子的模量明顯小于線形高分子,這意味著采用環形高分子可以使彈性體的模量降低一個量級,從而接近于人體皮膚和組織的模量。作者也通過高分子的原始路徑分析 (PPA) 可視化了環形和線形高分子的纏結狀態 (如圖2b, c所示),明顯可以看到環形高分子的纏結密度遠小于線形高分子。

 


3 (a) 環形和 (b) 線形高分子拉伸過程中的構象演化。(c) 彈性體可拉伸性的理論預測與計算模擬結果比較。


  為了揭示環形高分子彈性體高可拉伸性的微觀機理,作者分析了高分子拉伸過程中的構象演化,并發展了高分子標度理論。在初始平衡狀態 (λ=1),環形高分子的構象明顯更為緊湊,如圖3a, b所示。在隨后的拉伸過程中,高分子鏈片段逐漸被拉直。對于線形高分子,系統纏結密度較高,其可拉伸性由纏結點間高分子片段被拉直時的拉伸比所決定;對于環形高分子,系統缺少有效纏結,其可拉伸性由交聯點間高分子片段被拉直時的拉伸比所決定。基于以上分析,作者預測了環形高分子和線形高分子的可拉伸性,預測結果與分子動力學模擬結果高度一致,如圖3c所示。進一步的標度理論分析表明,環形高分子的可拉伸性與的2/3次方成正比。以上結果表明,環形高分子是設計高可拉伸性彈性體的理想材料。


  以上研究成果以Superstretchable Elastomer from Cross-linked Ring Polymers”為題于0609日發表在物理領域頂級期刊《Phys. Rev. Lett.(2022, 128: 237801) 上。論文第一作者為王九令博士 (目前為北京理工大學副教授),通訊作者為南卡羅來納大學葛挺教授,合作者包括卡內基梅隆大學Thomas C. OConnor教授,美國桑迪亞國家實驗室Gary S. Grest院士。在此之前,王九令博士與葛挺教授合作針對玻璃態環形高分子材料的塑性變形機理開展研究,揭示了環形高分子間纏結狀態影響材料力學性能的機理,成果發表在高分子科學權威期刊《Macromolecules(2021, 54: 7500-7511)上,并入選了2022130日的凝聚態物理研討會 (Journal Club for Condensed Matter Physics月度精選,由維也納大學Jan Smrek教授撰寫長文予以點評 (https://doi.org/10.36471/JCCM_January_2022_03)


  論文鏈接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.128.237801

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(責任編輯:xu)
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