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西工大王文智/西安交大郭保林、趙鑫團隊 CEJ：多鍵交聯的抗菌、導電和抗氧化水凝膠粘合劑用于MRSA感染的運動皮膚傷口愈合

2023-06-03 來源：高分子科技

運動皮膚傷口的耐藥細菌感染和低愈合效率對傷口敷料的柔性、自愈性、抗菌活性和促組織愈合性能的設計提出了多重要求，與傷口的機械和生化特性不匹配的敷料將嚴重限制傷口的恢復。然而，大多數已開發的敷料具有單一的生物活性(如抗氧化、抗炎、抗感染等)，愈合效果有限。因此，制造智能多功能傷口敷料，以從多個愈合過程中調節傷口微環境并提供適宜的物理性能，從而促進感染傷口的快速修復，意義尤為重大。

圖1. 多鍵交聯水凝膠粘合劑的功能示意圖

近期，西北工業大學王文智副教授及西安交通大學郭保林教授、趙鑫副教授團隊開發了一種多鍵交聯的抗菌、導電和抗氧化水凝膠粘合劑，具有高拉伸性和快速自愈合性，用于感染性運動傷口的愈合。通過光交聯1-乙烯基-3-丁基咪唑溴鹽(ILs)、3-丙烯酰胺基苯硼酸、N-雙甲基丙烯酰胺、2-羥乙基丙烯酸酯和PEGSD/Zn²⁺的混合物，合成了具有高拉伸性和快速自愈性的多鍵交聯抗菌、導電和抗氧化水凝膠粘合劑。水凝膠網絡通過多種鍵交聯，包括兒茶酚-Zn²⁺配位、氫鍵、陽離子-π、苯硼酸酯鍵和少量永久共價鍵，使水凝膠具有良好的柔韌性、自愈性和高拉伸性。Zn²⁺和聚(離子液體)的加入使水凝膠具有協同的抗菌活性和良好的導電性。兒茶酚基團使水凝膠具有良好的組織粘附性和抗氧化性。體內傷口閉合評估、組織學檢測和免疫熒光染色表明，該新型水凝膠能夠通過減少炎癥和加速血管化來加速MRSA感染的運動傷口的愈合。該工作以“Multiple bonds crosslinked antibacterial, conductive and antioxidant hydrogel adhesives with high stretchability and rapid self-healing for MRSA infected motion skin wound healing”為題發表在《Chemical Engineering Journal》上(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143362)。西北工業大學王文智副教授為文章第一作者，西安交通大學趙鑫副教授、郭保林教授為通訊作者。該研究得到國家自然科學基金和國家重點研發項目的資金支持。

圖2 (a) PEGSD預聚物的合成示意圖；(b) 水凝膠粘合劑的制備和水凝膠網絡的交聯機制說明；(c) 抗菌、導電和抗氧化的水凝膠粘合劑促進MRSA感染的運動皮膚傷口愈合的示意圖；(d) 水凝膠的粘附性、拉伸性、導電性和自愈合能力的性能展示。

圖3 (a) 三種顏色水凝膠在5分鐘內愈合成完整的水凝膠的照片；(b) 水凝膠在手指上不同狀態的照片；(c) 兩塊不同顏色的水凝膠在愈合10秒后顯示出良好的拉伸性能；(d) 自愈合前后的導電性變化；(e) PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I的應變振幅掃描測試，頻率為10 rad/s，應變變化范圍為1%至1000%；(f) PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I的連續階梯應變測試，頻率為10 rad/s。

當對水凝膠施加低應變（1%）時，G''和G"迅速恢復到初始值，并且G''比G"大，表明水凝膠網絡的快速恢復。當重復施加高應變和低應變時，水凝膠網絡的破壞和恢復可以重復進行，這表明水凝膠具有高效率的快速自我修復能力。這種自愈能力可以通過苯硼酸酯鍵的動態交聯和其他物理交聯（包括配位作用、氫鍵、陽離子-π作用等）獲得。

圖4 抗菌水凝膠對(a，b)大腸桿菌和(c，d)MRSA的殺滅性能；(e-f) PEGSD-Zn²⁺/PHA-0I和PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I的抑菌圈照片，以及不同組別對大腸桿菌和MRSA的抑菌圈直徑；(g)水凝膠PEGSD-Zn²⁺/PHA-nI的殺菌機制示意圖。

水凝膠對MRSA的殺滅率達到90%以上，對大腸桿菌的殺滅率達到100%，顯示出良好的抗菌能力。在抑菌圈實驗中，PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I水凝膠對MRSA和大腸桿菌的抑菌圈均比PEGSD-Zn²⁺/PHA-0I的大，進一步證明了水凝膠通過添加離子液體可增強其抗菌活性（圖6e-f）。圖6g展示了水凝膠的抗菌機制，其為Zn²⁺釋放殺菌特性和聚陽離子殺菌特性的協同效應。

圖5 (a) MRSA感染的頸部皮膚傷口模型和水凝膠敷料的應用；(b) Tegaderm?薄膜敷料(對照)、PEGSD-Zn²⁺/PHA-0I和PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I在第0、3、7和21天的傷口照片；(c) Tegaderm?薄膜和水凝膠組在第3天、第7天和第21天的傷口閉合率；(d) Tegaderm?薄膜和水凝膠在第3天、第7天和第21天的傷口再生組織的形態學評價；(e) Tegaderm?薄膜和水凝膠第21天的傷口再生組織的馬松三色染色；(f) 第21天Tegaderm?薄膜和水凝膠組的肉芽組織厚度；(g) 相對毛細血管密度的統計分析；(h) 通過馬松三色染色測量的相對膠原蛋白含量。*P<0.05，**P<0.01。

總的來說，作者開發了一系列多鍵交聯的PEGSD-Zn²⁺/PHA-nI水凝膠傷口敷料，具有柔韌性、組織粘附性、抗菌性、抗氧化性和導電性，用于MRSA感染的運動皮膚傷口修復。水凝膠是通過動態苯硼酸酯鍵、配位作用、氫鍵、陽離子-π作用和少量的碳碳鍵交聯而成。體外抗菌實驗表明，Zn²⁺和聚離子液體賦予了水凝膠良好的抗菌性能，對MRSA和大腸桿菌的滅活率大于90%。此外，PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I還表現出快速的自愈能力、良好的拉伸性能、高粘合強度和穩定的應變傳感能力。該水凝膠的良好導電性和抗氧化性，有助于調節傷口微環境、減少氧化應激，從而促進MRSA感染的運動皮膚傷口愈合。這項工作提出了一種新的水凝膠敷料設計策略，用于感染運動皮膚傷口愈合的應用。

原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723020934

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（責任編輯：xu）

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