高分子材料因其輕質、高強度、耐腐蝕和可設計性強等優異特性,已成為航空航天、新能源汽車、智能建筑和新能源存儲等戰略新興領域的核心材料。人們對高分子材料性能的要求日益嚴苛,隨著這些應用領域向深空、深海、超高溫/低溫等極端環境和動態工況(如瞬時沖擊、循環載荷)拓展,傳統高分子材料面臨結構穩定性與功能可靠性的雙重挑戰。特別值得注意的是,高分子產品的應用長期受限于"強度-韌性倒置"這一材料科學經典難題。現有傳統方法如化學交聯或填料復合等增強增韌策略往往以犧牲加工性能為代價,且通常在某些特定應力應變條件下有效,嚴重制約了高分子材料在眾多領域的功能應用。
隨著應用場景的不斷深化與拓展,迫切需要對高分子體系的微觀動態力學機理形成全新物理理解,進而跨尺度揭秘其流變行為及對應的黏彈特征,推動高分子材料向高性能化、功能化且兼顧環境適應性方向發展。受癌細胞侵略性惡性增殖,以及細胞有絲分裂過程中核內環型小分子在維持染色質生物大分子網絡拓撲結構所起作用的啟發,廈門大學物理系/軟物質及仿生研究院曹學正教授課題組仿生設計并基于跨尺度流變理論模擬揭秘:剛性納米環(SNRs)與高分子鏈在微觀尺度上的動態拓撲纏結,可實現高強高黏高分子超流體,在宏觀上表現出同步提升的強度與韌度。
該研究工作以“Design of High-Performance Viscoelastic Polymer Nanocomposites Using Stiff Nanorings”為題發表在高分子TOP期刊《Macromolecules》上。文章第一作者為廈門大學物理系研究生郭綠洲,通訊作者為廈門大學物理系曹學正教授。合作作者包括廈門大學物理吳晨旭教授/化學系陳嘉嘉教授、德累斯頓萊布尼茨聚合物研究所Holger Merlitz教授、清華大學化工系楊振忠教授和北卡羅萊納大學M. Gregory Forest教授等。

圖一:SNRs填充后的高強高黏高分子超流體具有很強的抗撕裂能力和優異機械性能。SNRs填充增強增韌的微觀動態力學機理以及所實現高彈超黏性能的跨尺度流變理論模擬揭示。
近幾年,曹學正教授課題組發展了關于軟物質與生物體系大分子平衡與非平衡弛豫的跨尺度標度理論,實現了對該類體系黏彈特征的動態力學理論表征【Phys. Rev. E (Letter) 2022 & Phys. Rev. E 2021】,并在該標度理論基礎上開發了高效精準跨尺度流變統計算法軟件,覆蓋跨108剪切頻域寬度的復雜流變場景【具有完全自主知識版權流變軟件2024&2025】。基于課題組所發展的流變理論方法與模擬計算軟件,本論文從流變學與軟凝聚態物理角度揭示了SNRs作為動態應力耗散單元的微觀動態力學機理。通過系統的流變統計模擬與物理分析,團隊發現SNRs的貫穿拓撲約束,會顯著縮短高分子鏈靜態與動態纏結長度,對高分子鏈弛豫的抑制效果遠超傳統鏈間纏結,導致高分子熔體轉變為類凝膠超粘流體。撕裂模擬與應力-應變關系證實,SNRs能通過鏈滑移耗散外作用能量,保護高分子網絡結構免受破壞。定量的流變統計計算和物理分析揭示,高分子鏈貫穿SNRs的動態滑移機制能將外應力集中作用在納米環上,從而顯著減少高分子鏈斷裂。這種“拓撲增強-動態耗散”雙機制突破了傳統交聯網絡的局限性,不僅克服了傳統材料的黏彈性能瓶頸,還賦予獨特的流體自修復特性,為理解復雜高分子體系的跨尺度流變行為提供了全新動態力學機理框架,將在航空防護層、高性能輪胎、防彈高分子薄層和高安全新能源聚電解質電池等領域展現出重要前沿應用潛力。
原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c01029
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