私密直播全婐app免费大渔直播,国产av成人无码免费视频,男女同房做爰全过程高潮,国产精品自产拍在线观看

Links
Contact Info.
  • Address:武漢珞獅路122號
  • Zip:430070
  • Tel:027-87651837
  • Fax:
  • Email:msc@whut.edu.cn
Current Location :> Home > News > Text
Electron Accumulation Effect over Osmium/Erlichmanite Heterointerfaces for Intensified pH-Universal Hydrogen Evolution

原創(chuàng) 朱加偉等 科學(xué)材料站 2022-10-26 09:27 發(fā)表于安徽

文 章 信 息

鋨/硫化鋨異質(zhì)界面上的電子集聚效應(yīng)促進(jìn)全pH環(huán)境下的析氫催化

第一作者:朱加偉

通訊作者:木士春*

單位:武漢理工大學(xué),佛山仙湖實(shí)驗(yàn)室

研 究 背 景

氫能是理想的可再生二次能源,其制取、儲存、運(yùn)輸、應(yīng)用技術(shù)的開發(fā)至關(guān)重要。電解水制氫被認(rèn)為是最理想的制取綠氫的手段之一,但受限于技術(shù)與成本問題,還尚未實(shí)現(xiàn)大規(guī)模普及。在已開發(fā)的析氫反應(yīng)(Hydrogen evolution reaction,HER)電催化劑中,鉑(Pt)族金屬基催化劑通常表現(xiàn)出更高的催化活性,在HER火山圖中占據(jù)峰頂區(qū)域。

目前,商業(yè)HER電催化劑為Pt基催化劑。然而,其帶來的成本、資源、耐久性問題限制了其進(jìn)一步發(fā)展。因此,開發(fā)具有更高實(shí)用性的替Pt催化劑已成為必然。在鉑族金屬中,金屬鋨(Os)是目前最廉價(jià)的,但其電催化應(yīng)用潛力還遠(yuǎn)未被人們所認(rèn)識。這主要是由于Os基催化劑通常對氫中間體表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸附性,導(dǎo)致其脫氫的能量勢壘過高。因此,如何調(diào)節(jié)Os基納米材料電子結(jié)構(gòu),使其表現(xiàn)出更優(yōu)的氫吸附行為,是目前亟待解決的問題。

文 章 簡 介

基于此,來自武漢理工大學(xué)的木士春教授,在國際知名期刊ACS Catalysis上發(fā)表題為“Electron Accumulation Effect over Osmium/Erlichmanite Heterointerfaces for Intensified pH-Universal Hydrogen Evolution”的研究性論文。

該文章從理論和實(shí)驗(yàn)的雙重角度對鋨/硫化鋨(Os/OsS2)異質(zhì)界面在全pH環(huán)境下析氫催化行為進(jìn)行系統(tǒng)探究,結(jié)果表明界面上獨(dú)特的電子集聚效應(yīng)誘導(dǎo)形成了豐富的缺電子鋨位點(diǎn),減弱其與氫中間體的吸附強(qiáng)度,并降低了氫脫附及水解離能壘,從而使其展示出優(yōu)異的HER催化活性。

本 文 要 點(diǎn)

要點(diǎn)一:Os/OsS2異質(zhì)界面的催化機(jī)制及調(diào)節(jié)的電子態(tài)

圖1. Os/OsS2異質(zhì)界面析氫行為及電子結(jié)構(gòu)的理論計(jì)算結(jié)果。

利用密度泛函理論計(jì)算(DFT)對Os/OsS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的氫吸附、水解離過程進(jìn)行仿真模擬,并與純相Os和OsS2進(jìn)行對比。結(jié)果表明,異質(zhì)界面的構(gòu)筑可有效減弱氫中間體在界面周圍活性位上的吸附強(qiáng)度,從而降低了決速步(氫脫附步驟)的反應(yīng)能壘,提升了異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的本征活性。

此外,異質(zhì)界面還表現(xiàn)出了優(yōu)化的水解離機(jī)制,具有更低的能壘。對異質(zhì)界面的電子態(tài)分析表明,強(qiáng)交互的界面上存在明顯的電子富集層,使得界面周圍的鋨原子呈現(xiàn)缺電子態(tài),并表現(xiàn)出負(fù)移的d帶中心。這是Os/OsS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)本征HER催化活性提升的最主要原因。

要點(diǎn)二:Os/OsS2異質(zhì)界面的電子結(jié)構(gòu)與形貌

圖2. Os/OsS2異質(zhì)界面的合成與物性表征結(jié)果。

在熔鹽體系的輔助作用下,選取合適比例的鋨源和硫化劑,制備了Os/OsS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料。XRD結(jié)果確認(rèn)了Os與OsS2兩相的共存;XPS和XAS表征結(jié)果則表明,在Os/OsS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)材料中Os的平均價(jià)態(tài)接近于純相OsS2中的價(jià)態(tài)。豐富的異質(zhì)界面從周圍Os原子奪取了一定的電子,而所導(dǎo)致的缺電子態(tài)Os位點(diǎn)使得平均價(jià)態(tài)顯著提升,這與DFT計(jì)算結(jié)果一致。利用球差電鏡可直接觀測到材料中豐富的界面結(jié)構(gòu)的存在,進(jìn)一步驗(yàn)證了Os/OsS2異質(zhì)界面的成功構(gòu)筑。

要點(diǎn)三:Os/OsS2異質(zhì)界面的全pH析氫性能

圖3. Os/OsS2異質(zhì)界面的酸性HER性能。

將所獲得的Os/OsS2催化劑在酸性介質(zhì)下進(jìn)行電催化HER性能測試。結(jié)果顯示,其僅需29 mV的反應(yīng)過電位即可達(dá)到10 mA cm-2的電流密度,催化活性與商業(yè)鉑黑催化劑基本一致。該催化劑還具有很高的電化學(xué)活性面積和較低的電荷轉(zhuǎn)移電阻。由于Os金屬價(jià)格的低廉,該催化劑還具有出色的質(zhì)量活性與價(jià)格活性,遠(yuǎn)高于鉑催化劑。此外,Os/OsS2催化劑還展示了不俗的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖4. Os/OsS2異質(zhì)界面的堿性及中性HER性能。

進(jìn)一步調(diào)查了Os/OsS2催化劑在堿性及中性介質(zhì)下的催化性能。結(jié)果表明,Os/OsS2催化劑在堿性及中性介質(zhì)下均具有可與鉑催化劑相媲美的催化活性,以及極佳的穩(wěn)定性。因而,作為高效的析氫催化劑,以O(shè)s/OsS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)為代表的Os基催化劑展示出廣闊的應(yīng)用前景。

文 章 鏈 接

Electron Accumulation Effect over Osmium/Erlichmanite Heterointerfaces for Intensified pH-Universal Hydrogen Evolution

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c03102

通 訊 作 者 簡 介

木士春教授簡介:武漢理工大學(xué)首席教授,博士生導(dǎo)師,國家級高層次人才。長期致力于電解水制氫催化劑、燃料電池催化劑及鋰電池電極關(guān)鍵材料研究。以第一作者或通訊作者身份在Nat. Commun.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Energy Environ. Sci.等國內(nèi)外期刊上發(fā)表270余篇高質(zhì)量學(xué)術(shù)論文。

課題組網(wǎng)站

http://m.jrdgc.com/ss/shichunmu/index.html

第 一 作 者 簡 介

朱加偉,武漢理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院在讀博士研究生,主要研究方向?yàn)橘F金屬基功能材料的可控構(gòu)筑、富缺陷碳基催化劑的設(shè)計(jì)與機(jī)制研究。

課 題 組 介 紹

課題組依托武漢理工大學(xué)“材料復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室”及“燃料電池湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室”,具備優(yōu)秀的人員配置和實(shí)驗(yàn)環(huán)境。課題組主要從事質(zhì)子交換膜燃料電池關(guān)鍵材料與核心器件、電化學(xué)產(chǎn)氫催化材料、鋰離子電池電極材料和碳納米材料等研究工作,在功能材料的合成、表征、電化學(xué)測試等領(lǐng)域具有豐富的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。歡迎有志青年加入課題組!