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Bicontinuous RuO2 nanoreactors for acidic water oxidation

大碗 催化進(jìn)展 2024-05-16 11:16 河南

第一作者:Ding Chen、Ruohan Yu、 Kesong Yu、Ruihu Lu

通訊作者:木士春

通訊單位:武漢理工大學(xué)研究背景和內(nèi)容

提高釕基催化劑在酸性環(huán)境中的活性和穩(wěn)定性,是取代昂貴的銥基材料作為質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWEs)陽(yáng)極催化劑的研究熱點(diǎn)內(nèi)容之一

武漢理工木士春團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種由多尺度富缺陷的RuO2納米單體(MD-RuO2-BN)組成的雙連續(xù)納米反應(yīng)器并通過(guò)三維層析重建技術(shù)進(jìn)行了驗(yàn)證

獨(dú)特的雙連續(xù)納米反應(yīng)器結(jié)構(gòu)通過(guò)腔約束效應(yīng)提供了豐富的活性位點(diǎn)和快速的傳質(zhì)能力。此外,由于空位和晶界的存在,MD-RuO2-BN具有大量低配位的Ru原子,削弱了Ru-O相互作用,抑制了晶格氧的氧化和高價(jià)價(jià)Ru的溶解

研究要點(diǎn)

要點(diǎn)一:本研究首次利用液態(tài)熔鹽觸發(fā)釕電子特性和局部微環(huán)境的雙重調(diào)制,并構(gòu)建了以釕納米晶體為基體的納米反應(yīng)器

通過(guò)三維層析重建技術(shù),顯示了由超細(xì)RuO2納米單體組成的納米反應(yīng)器具有雙連續(xù)結(jié)構(gòu),不僅為催化提供了豐富的活性位點(diǎn)和反應(yīng)區(qū)域,而且通過(guò)空腔約束效應(yīng)增強(qiáng)了質(zhì)量和電子的傳遞

進(jìn)一步深入表征分析表明,RuO2顆粒中存在空位和晶界等多尺度缺陷,改變了Ru的局部電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境,從而削弱了Ru-O相互作用

要點(diǎn)二:MD-RuO2-BN優(yōu)化了電子結(jié)構(gòu)和微觀(guān)結(jié)構(gòu),在電化學(xué)測(cè)試中確實(shí)表現(xiàn)出良好的酸性O(shè)ER性能。此外,作者還證明了一種以MD-RuO2-BN為陽(yáng)極的高性能PEMWE,電流密度為1 A cm?2的情況下輸出1.64 V的極低電池電壓最后,密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí)了多尺度缺陷對(duì)增強(qiáng)RuO2活性和穩(wěn)定性的協(xié)同作用

圖1:催化劑的構(gòu)造與結(jié)構(gòu)表征。MD-RuO2-BN的制備及催化過(guò)程示意圖。b、c MD-RuO2-BN的STEM圖像。插圖:單晶的EELS分析。d MD-RuO2-BN的STEM圖譜及相應(yīng)元素分布。e MD-RuO2-BN和C-RuO2的XRD譜圖。f MD-RuO2-BN和C-RuO2的N2吸附-解吸等溫線(xiàn)和孔徑分布圖。


圖4:MD-RuO2-BN的催化性能MD-RuO2-BN、K-RuO2和C-RuO2的極化曲線(xiàn)、Tafel曲線(xiàn)和Nyquist圖(a-c)。Nyquist圖的高頻區(qū)域用于確定溶液電阻(約9 Ω)進(jìn)行iR校正。d OER恒流穩(wěn)定性測(cè)試,無(wú)ir校正。典型的PEMWE器件(e)和MEA元件(f)的示意圖。在80℃下測(cè)量的PEM電解槽的極化曲線(xiàn)(g)和隨時(shí)間變化的電流密度曲線(xiàn)(h),沒(méi)有iR校正。(i)用PEMWE生產(chǎn)氫氣來(lái)驅(qū)動(dòng)氫燃料電池的演示。

參考文獻(xiàn):Ding Chen, Ruohan Yu, Kesong Yu. et al. Bicontinuous RuO2 nanoreactors for acidic water oxidation. Nature Communications. (2024).

https://www.nature.com/articles/s41467-024-48372-4