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研究概述在實(shí)際應(yīng)用中需要快速充電的非水系鋰基電池。在這方面，LiMn₂O₄因?yàn)槿S鋰離子擴(kuò)散通道的存在而具有良好的離子擴(kuò)散性，被認(rèn)為是一種有吸引力的正極材料。然而，LiMn₂O₄在高電流下表現(xiàn)出較差的倍率性能和快速的結(jié)構(gòu)退化。基于此，2024年8月27日，武漢理工大學(xué)吳勁松教授、木士春教授在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communications發(fā)表題為《Entropy-increased LiMn₂O₄-based positive electrodes for fast-charging lithium metal batteries》的研究論文。為了解決這些問(wèn)題，作者引入了五倍低價(jià)陽(yáng)離子來(lái)增加LiMn₂O₄的熵。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，熵增的LiMn₂O₄基材料，即LiMn_1.9Cu_0.02Mg_0.02Fe_0.02 Zn_0.02Ni_0.02O₄，在非水系鋰金屬扣式電池配置中測(cè)試時(shí)，可在25℃和1.48A?g^?1下實(shí)現(xiàn)1000次電池循環(huán)（對(duì)應(yīng)于電池充電時(shí)間4分鐘），放電容量保持率約為80%。研究證明，LiMn₂O₄中熵的增加導(dǎo)致了摻雜劑陽(yáng)離子無(wú)序性的增加和局部結(jié)構(gòu)的收縮，其中擴(kuò)大的LiO₄空間和增強(qiáng)的Mn-O共價(jià)性改善了Li離子傳輸并穩(wěn)定了擴(kuò)散通道。作者還證明，在高電池充電狀態(tài)下循環(huán)所引起的應(yīng)力可以通過(guò)固溶體轉(zhuǎn)變的彈性變形得以緩解，從而避免了長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)后的結(jié)構(gòu)退化。圖文解讀

圖1：元素?fù)诫s劑在LMO中的局域結(jié)構(gòu)和擴(kuò)散勢(shì)壘

圖2：鋰金屬扣式電池結(jié)構(gòu)中EI-LMO基電極的鋰離子存儲(chǔ)性能圖3：非原位和原位物理化學(xué)表征文獻(xiàn)信息Zeng, W., Xia, F., Wang, J. et al. Entropy-increased LiMn₂O₄-based positive electrodes for fast-charging lithium metal batteries. Nat Commun 15, 7371 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-51168-1

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