新聞網(wǎng)訊 近日，木士春教授團隊在水氧化電催化劑研究方面取得重要進展，研究成果以“Fe-S Dually modulated Adsorbate Evolution and Lattice Oxygen Compatible Mechanism for Water Oxidation”為題，發(fā)表在Nature Communications上。我校為唯一署名單位，博士研究生羅旭等為第一作者，木士春教授為唯一通訊作者。
電催化水分解是制備綠氫的重要方法之一。然而，在電極反應中，其陽極析氧反應（OER）涉及4電子轉移步驟，動力學過程非常緩慢，嚴重限制了整體的能量轉換效率。因此，深入理解析氧反應機理，開發(fā)具有高活性和高穩(wěn)定性的析氧催化劑對推動綠色氫能技術的發(fā)展及實現(xiàn)我國“雙碳”戰(zhàn)略目標至關重要。
研究表明，雖然晶格氧氧化機制（LOM）可打破傳統(tǒng)吸附演化機制（AEM）的熱力學關系限制，使催化劑的析氧電催化活性得到進一步提高，但由于其涉及晶格氧的參與以及氧空位的形成和再填充，不利于保持催化劑的結構穩(wěn)定性。為此，木士春教授團隊利用陽極電氧化重構方法設計了一種新穎的Fe/S雙調制羥基氧化鎳（R-NiFeOOH@SO4）催化劑。該催化劑同時活化了金屬和晶格氧活性位點，實現(xiàn)了AEM和LOM路徑的配伍，使催化劑的析氧催化活性和穩(wěn)定性達到了有效平衡。實驗和計算結果表明，引入的鐵（Fe）作為活性位點優(yōu)化了AEM機制中析氧反應中間體的吸附；引入的硫（S）則顯著提升了晶格氧活性，促進了LOM機制。在Fe/S雙調制作用下，AEM和LOM路徑下的析氧反應能壘差異明顯縮小，有效增強了AEM和LOM的兼容性。因此，R-NiFeOOH@SO4催化劑在堿性電解液中展現(xiàn)了優(yōu)良的析氧活性和穩(wěn)定性。這項工作為通過合理激發(fā)晶格氧來設計高活性和高穩(wěn)定性非貴金屬催化劑提供了新的視角。
木士春教授研究團隊長期致力于新能源材料研究工作，并取得一系列原創(chuàng)性成果。自2024年以來，已相繼在Nature子刊《自然通訊》（Nature Communications，3篇）、《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition，2篇）、《先進材料》（Advanced Materials，1篇）、《能源與環(huán)境科學》（Energy & Environmental Science，1篇）、《納米快報》（Nano Letters，1篇）等國際頂級期刊上發(fā)表了8篇高水平研究論文（武漢理工大學均為第一通訊單位或唯一通訊單位）。研究成果獲得了國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金及材料復合新技術國家重點實驗室開放基金的資助。
R-NiFeOOH@SO4催化劑的合成及水氧化性能
R-NiFeOOH@SO4催化劑的AEM-LOM配伍機制及催化機理分析
原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52682-y