Heteroanion induced structural asymmetricity centered on Ru sites switches the rate-determining step of acid water oxidation
催化計 2024-02-06 17:39 山東
無Ir基析氧反應(yīng)（OER）催化劑的探索是電解制氫的關(guān)鍵。
近日，武漢理工大學(xué)Mu Shichun提出了一種Se，S雜陰離子調(diào)制策略，通過誘導(dǎo)結(jié)構(gòu)不對稱性來提高陽離子Ru位點的OER活性和穩(wěn)定性。
本文要點
要點1. 由于介入Se和S在原子半徑、金屬性和電離能方面的差異，它不僅改變了原始RuS2八面體排列和鍵長，還起到了電荷調(diào)控的作用，促進(jìn)電子向Ru積累。此外，電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境優(yōu)化的Ru2（S3Se）在質(zhì)量和比活性方面分別達(dá)到了商用RuO2的28.2倍和10.5倍。
要點2. 此外，Se和S的協(xié)同作用有效抑制了可溶性Ru物種的形成，從而提高了OER穩(wěn)定性。理論計算和原位檢測技術(shù)進(jìn)一步揭示了Ru2（S3Se）表面的反應(yīng)路徑和結(jié)構(gòu)變化，通過降低速率決定步驟（RDS）能壘和Se-Ru-S鍵強(qiáng)耦合使增強(qiáng)的性能合理化。
Ding Chen et.al Heteroanion induced structural asymmetricity centered on Ru sites switches the rate-determining step of acid water oxidation EES 2024
DOI: 10.1039/D3EE03396A
https://doi.org/10.1039/D3EE03396A