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武漢理工Adv. Sci：球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方，高性能海水氧化！



材料新發(fā)現(xiàn) 發(fā)布時(shí)間: 2022-01-17 17:20

論文信息

第一作者：Xu Luo

通訊作者：木士春教授

通訊單位：武漢理工大學(xué)

DOI:10.1002/advs.202104846

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氫作為一種可持續(xù)的清潔能源，對(duì)于解決當(dāng)前社會(huì)面臨的環(huán)境危機(jī)和化石能源供應(yīng)不足等問題至關(guān)重要。在各種制氫方法中，電化學(xué)水裂解制氫技術(shù)逐漸成為主流。通常，水裂解由兩個(gè)半反應(yīng)組成，即陽極析氧反應(yīng)(OER)和陰極析氫反應(yīng)(HER)。其中，合理設(shè)計(jì)高豐度、穩(wěn)定的OER電催化劑對(duì)海水電解具有重要意義。

圖1. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方結(jié)構(gòu)的制備流程示意圖。

文章要點(diǎn)1：在本文中，作者設(shè)計(jì)出一種新型的自犧牲模板策略，即通過鐵氰化鉀直接刻蝕Ni3S2納米片，成功利用界面氧化還原反應(yīng)實(shí)現(xiàn)NiFe基普魯士藍(lán)類似物(NiFe PBA)在Ni3S2上的原位生長形成Ni3S2@NiFe-PBA復(fù)合材料。此外，通過磷化處理，可以在泡沫鎳上獲得由納米立方體組成球形魔方結(jié)構(gòu)的Ni3S2/Fe-NiPx。

文章要點(diǎn)2：測(cè)試表明，在堿性海水中，所制備出的Ni3S2/Fe-NiPx作為OER預(yù)催化劑時(shí)可在500和1000 mA cm–2的大電流密度下分別實(shí)現(xiàn)336和351 mV的超低過電位，且表現(xiàn)出超過225 h的顯著耐久性，優(yōu)于此前大多數(shù)報(bào)導(dǎo)的OER電催化劑。

文章要點(diǎn)3：通過一系列實(shí)驗(yàn)表征，可以證實(shí)Ni3S2/Fe-NiPx表面的重構(gòu)，從而原位形成具有豐富氧空位和晶界的Ni(OH)2/Ni(Fe)OOH，表現(xiàn)出優(yōu)異的OER催化活性。此外，理論計(jì)算進(jìn)一步驗(yàn)證了Ni3S2/Fe-NiPx重構(gòu)增強(qiáng)OER活性，并揭示出Fe-Ni2P/FeOOH作為活性位點(diǎn)對(duì)OER性能的貢獻(xiàn)。

圖2. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方結(jié)構(gòu)的微觀形貌表征。

圖3. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方結(jié)構(gòu)的XRD與XPS表征。

圖4. 在1 M KOH溶液中的電催化OER性能測(cè)試。

圖5. 在堿性天然海水介質(zhì)中的電催化OER性能測(cè)試。

圖6. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方在電催化過程前后的表征。

圖7. 密度泛函理論計(jì)算反應(yīng)路徑與自由能。

參考文獻(xiàn)

Xu Luo, Pengxia Ji, Pengyan Wang, Xin Tan, Lei Chen, Shichun Mu. Spherical Ni3S2/Fe-NiPx Magic Cube with Ultrahigh Water/Seawater Oxidation Efficiency. Adv. Sci. 2022. DOI: 10.1002/advs.202104846.