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  利用半導體的Seebeck效應或Peltier效應可實現熱能與電能的直接相互轉換，包括溫差發電和熱電制冷兩種應用形式。熱電性能由無量綱優值ZT（=S²σT/κ）表征，其中S、σ、T 和 κ 分別是Seebeck系數、電導率、溫度和熱導率，S²σ稱為功率因子。基于具有低熱導率的半導體化合物，從電子能帶工程和多尺度聲子散射兩方面協同調控電聲輸運，可有效改善熱電性能。針對多種體系的熱電材料，中科院寧波材料所光電功能材料與器件團隊通過理論與實驗緊密結合，在材料設計和性能優化方面取得了系列進展。

  1）對于SnTe熱電材料，通過理論研究闡釋了幾種典型摻雜對電熱輸運的調控作用，并實現了SnTe熱電性能的顯著提升。例如，理論研究表明本征Sn空位在SnTe能帶調控中起著重要作用，Sn空位的存在使得Mg、Mn、Cd和Hg摻雜SnTe出現明顯的帶隙增大和輕/重價帶能量差減小的特征（如圖1所示），非常有利于SnTe熱電性能改善。采用區熔法制備了Mn摻雜SnTe多晶樣品，實驗結果證實了以上的理論預測。Mn/Sn合金化可以實現帶隙的增大和輕/重價帶簡并，SnMnTe的Seebeck系數可達270 μV/K，ZT值為1.25。相關研究結果發表于J. Mater. Chem. A, 3, 19974 (2015)，RSC Adv., 5, 59379 (2015)，RSC Adv., doi:10.1039/c6ra02658c(2016)和Phys. Chem. Chem. Phys., 18, 7141 (2016)。

圖1. SnTe摻雜Mn、Cd能帶結構

  2）雖然同為IV-VI族化合物，但SnSe與SnTe晶體結構迥異。最近兩年，SnSe單晶被報道具有高達2.6的ZT值。為了克服SnSe單晶生長條件苛刻、制備周期較長、機械性能較差等缺點，制備SnSe多晶并改善其熱電性能成了相關研究熱點。近期，該團隊采用理論計算和區熔生長法開展SnSe多晶研究工作。圖2a展示了SnSe織構化區熔多晶，其功率因子和ZT值分別達9.5 μWcm^-1K^-2和0.9@873 K（圖2b），這遠高于國際上其他同類報道結果，并且非常接近《Nature》（2014, 508, 373）所報道的單晶結果，體現了織構化對SnSe電輸運性質的有效提升。通過對SnSe區熔多晶進行粉碎再燒結，可保持較高功率因子并使得熱導率降低（圖2c）。第一性原理計算表明Ag摻雜可以促進SnSe中輕/重價帶簡并，這種能帶簡并效應有利于提高Seebeck系數和功率因子；實驗工作證實了這一理論推測，通過Ag摻雜提高了SnSe多晶的載流子濃度，功率因子達11 μWcm^-1K^-2，ZT值進一步提高至1.3（圖2d）。

圖2.（a）SnSe織構化多晶斷面SEM圖；（b）ZT值；（c）粉碎再燒結樣品的熱導率；（d）摻Ag樣品的熱電性能

  同時，采用BiCl₃摻雜SnSe顯著提高了n型SnSe的載流子濃度和電導率，獲得了較高的Seebeck系數和較低的熱導率。其功率因子約為5 μWcm^-1K^-2，ZT值達0.7，這為n型SnSe熱電材料開發提供了一種方案。相關研究結果發表于J. Mater. Chem. C, 4, 1201 (2016)，Appl. Phys. Lett., 108, 083902 (2016)。

  3）通過第一性原理計算研究了BiCuOSe的聲子輸運特性，熱導率計算值與實驗吻合。BiCuOSe的格林愛森常數在室溫約為2.5，說明其具有強非諧性，從而導致極低的熱導率。研究還表明，BiCuOSe中高頻聲子振動主要由氧原子貢獻，并且其對總體晶格熱導率的貢獻超過了30％（圖3a），這與一般材料中熱導率通常由聲學聲子振動決定有很大差異；通過進一步研究，揭示了這些高頻模式具有較強的色散、較高的群速度且與低頻聲子間的散射很弱(圖3b)，從而建立了BiCuOSe中高頻聲子對熱導率有異常大貢獻的物理圖像。另外，還發現BiCuOSe沿不同方向的聲子群速度（圖3d）及體彈模量具有很強的各向異性，這導致其晶格熱導率呈明顯各向異性（圖3c）。相關研究結果發表于Scientific Reports, 6, 21035 (2016)。

圖3.BiCuOSe聲子輸運特性：（a）熱導率隨溫度變化；（b）散射聯合態密度隨頻率分布；

（c）xx與zz方向熱導率及其比值；（d）沿Г-X與Г-Z方向聲子群速度隨頻率分布

  以上工作得到了國家自然科學基金（11234012，11304327，11404348，11404350），浙江省杰出青年基金（LR16E020001），寧波市自然科學基金（2014A610011）和寧波市科技創新團隊（2014B82004）的大力支持。