共價有機框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)作為一類結構可設計、孔徑可調、結晶性良好的多孔有機材料,近年來在氣體分離、催化、能源存儲、傳感與電子器件等領域展現出廣泛的應用前景。然而,COFs因自身晶態粉末的低可加工性,長期以來在薄膜制備與產業化應用中面臨巨大挑戰。現有的COFs薄膜制備方法往往依賴復雜反應條件,如高溫高壓、長時間反應、有毒有機溶劑等,難以兼顧綠色環保與規模化應用需求。
近日,江南大學皮付偉教授及李靖坤博士等在《Angewandte Chemie》上發表題為“Azine-Pyridine Frame Generated Covalent Organic Frameworks and Self-polymerized Films”的最新研究成果,提出了一種全新的偶氮-吡啶骨架設計策略,在COFs薄膜制備工藝上取得重要突破。研究團隊通過引入具備質子動態轉移能力的偶氮-吡啶構筑單元,在無需催化劑的條件下,僅依靠乙醇-水溶液中的簡單滴涂與自然蒸發,即可在溫和綠色環境中制備出大面積、厚度可控(10 nm 至 >30 μm)的自支撐COFs薄膜。骨架內部的質子耦合電子轉移(PCET)機制賦予了材料優異的結構穩定性與多功能應用性能。
更為突出的是,該偶氮-吡啶COFs薄膜表現出多重性能:光學性能優異,可實現99.9%的紫外-藍光屏蔽性能,同時維持約97%以上的可見光透過率;可高效快速地將Au3+與Cr6+等高價貴金屬及有毒金屬離子還原至元素態或低毒性離子;在能源儲能領域,通過應用于鋅電池隔膜修飾,可有效抑制枝晶生長,使電池壽命提升逾10倍。該研究不僅在 COFs 成膜與加工工藝上實現重大突破,更賦予其廣闊的多功能應用前景,展現出動態骨架設計理念在有機框架材料領域的重要潛力。
原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202509221
作者簡介:
皮付偉,江南大學食品學院教授、博士生導師。主持有國家高層次引進人才、江蘇省“雙創人才”、江蘇省“雙創團隊”、國家“十三五”專項“主要食品全產業鏈品質質量控制關鍵技術開發研究”子課題1項、國家自然科學基金青年項目、江蘇省自然科學基金青年項目、企業委托項目等10余項。長期致力于食品質量與安全、食品功能因子智能化檢測與調控、光譜分析新技術開發應用等領域。迄今為止已在國內外重要學術刊物發表研究論文105篇,包括Angewandte Chemie, Advanced Functional Materials, Chemical Engineering Journal, Nano Letters,Small, Food Chemistry,Biosensors & Bioelectronics,Food Bioscience等一區TOP期刊50余篇。成果多次入選F1000“熱點”論文。
李靖坤博士主要從事刺激響應型共價有機框架(COFs)材料的設計、成膜與食品智能感知應用研究。博士期間以第一作者在Angewandte Chemie, Adv. Funct. Mater., Chem. Eng. J., Small, Food Chemistry等權威期刊發表SCI論文多篇,主持江蘇省研究生科研創新項目1項。
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