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  耐藥性細(xì)菌感染引發(fā)的大量疾病已成為當(dāng)前全球公共衛(wèi)生安全的重大威脅，開(kāi)發(fā)一種兼具廣譜抗菌活性和規(guī)避耐藥性風(fēng)險(xiǎn)的新型非抗生素抗菌新材料至關(guān)重要。盡管近年來(lái)抗菌材料研究取得進(jìn)展，但仍普遍面臨抗菌性能與生物相容性不足的雙重困境。因此，開(kāi)發(fā)一種兼具高效廣譜抗菌活性和優(yōu)良生物相容性的新型功能材料具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值。

  近期，福州大學(xué)林子俺研究員課題組受天然海洋貽貝神秘抗菌特性的啟發(fā)，成功合成了一種具有廣譜抗菌效果的鄰位二羥基共價(jià)有機(jī)框架水凝膠（Gel@COF），并應(yīng)用于耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（MRSA）感染的糖尿病小鼠創(chuàng)口模型中評(píng)估傷口的愈合程度。該工作不僅拓寬了COFs材料在抗菌領(lǐng)域的應(yīng)用前景，更為未來(lái)針對(duì)慢性感染傷口開(kāi)發(fā)先進(jìn)的抗感染材料提供了新的策略（圖1）。該工作以“A Self-Oxidizing o-Dihydroxybenzene-Based Covalent Organic Framework Hydrogel with Broad-Spectrum Antibacterial Properties for Promoting Diabetic Wound Healing”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊Advanced Functional Materials（DOI:10.1002/adfm.202505669）上。論文第一作者為福州大學(xué)碩士研究生薛元迪，陳憲副教授為共同第一作者，通訊作者為林子俺研究員，通訊單位為福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院。

圖1. 具有廣譜抗菌性能共價(jià)有機(jī)框架水凝膠用于細(xì)菌感染的糖尿病小鼠傷口治療

  作者選用2,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪（TAPT）和2,3-二羥基對(duì)苯二甲醛（2,3DHA）為單體，通過(guò)溶劑熱法合成了具有鄰位二羥基結(jié)構(gòu)的共價(jià)有機(jī)框架（TAPT-2,3DHA-COF）。利用其級(jí)聯(lián)自氧化反應(yīng)持續(xù)產(chǎn)生H₂O₂，在最小抑菌濃度（MICs）下，通過(guò)破壞細(xì)菌膜結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)核酸及蛋白泄漏，同時(shí)干擾細(xì)菌能量代謝與氧化應(yīng)激水平，對(duì)革蘭氏陽(yáng)性菌（金黃色葡萄球菌、蠟樣芽孢桿菌、耐甲氧西林金黃色葡萄球菌）以及革蘭氏陰性菌（大腸桿菌、銅綠假單胞菌、溶藻弧菌）展現(xiàn)出優(yōu)異的廣譜抗菌特性（圖2）。

圖2. TAPT-2,3DHA-COF的體外抗菌實(shí)驗(yàn)

  接著，通過(guò)自由基共聚反應(yīng)在室溫下合成雜化丙烯酰胺共價(jià)有機(jī)框架水凝膠（Gel@COF），通過(guò)表征其微觀形貌、流變性能、壓縮性能、拉伸性能等，證明了所合成的復(fù)合水凝膠具有優(yōu)異的理化性能，同時(shí)還通過(guò)模擬各種復(fù)雜動(dòng)態(tài)測(cè)試環(huán)境，驗(yàn)證其良好的粘附性能（圖3）。

圖3. Gel@COF的制備與表征

  通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該復(fù)合共價(jià)有機(jī)框架水凝膠具有優(yōu)異的抗菌活性，同時(shí)對(duì)L929小鼠成纖維細(xì)胞以及小鼠血紅細(xì)胞都具有良好的細(xì)胞活性以及溶血性（圖4），進(jìn)一步證明其具有優(yōu)異的體外生物相容性，并具備運(yùn)用于生物體的潛力。

圖4. Gel@COF抗菌性能與體外安全性表征

  為了進(jìn)一步驗(yàn)證該復(fù)合共價(jià)有機(jī)框架水凝膠的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值，作者考察了其在耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（MRSA）感染的糖尿病小鼠創(chuàng)口模型中的恢復(fù)能力。值得注意的是，該水凝膠在12天后就實(shí)現(xiàn)了99.62%的愈合率，表現(xiàn)出優(yōu)異的殺菌促愈性能（圖5）。此外，根據(jù)組織病理學(xué)切片與血常規(guī)等還進(jìn)一步驗(yàn)證了該材料不僅可以緩解炎癥微環(huán)境并改善微血管的功效（圖6），還具有良好的體內(nèi)生物安全性。該研究展示了一種新型的共價(jià)有機(jī)框架水凝膠，具備優(yōu)異的廣譜抗菌與良好的理化性質(zhì)，在慢性感染傷口中體現(xiàn)了廣泛的應(yīng)用潛力，并為未來(lái)開(kāi)發(fā)廣譜抗菌性能的新型材料提供了新思路。

圖5. 共價(jià)有機(jī)框架水凝膠用于MRSA感染的糖尿病小鼠傷口模型

圖6. 共價(jià)有機(jī)框架水凝膠治療后小鼠傷口的愈合情況

  總而言之，本研究成功制備了一種基于鄰位二羥基的新型共價(jià)有機(jī)框架水凝膠，其兼具廣譜抗菌與自氧化特性，并在MRSA感染糖尿病小鼠模型中展現(xiàn)出顯著的促組織再生與修復(fù)效能。此項(xiàng)研究不僅創(chuàng)新性地開(kāi)發(fā)了一種具有廣譜抗菌效果的新型共價(jià)有機(jī)框架復(fù)合材料，還為未來(lái)開(kāi)發(fā)針對(duì)糖尿病創(chuàng)面細(xì)菌感染治療先進(jìn)材料提供了重要思路。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（22274021）和福建省自然科學(xué)基金（2022J01535）的資助。

  論文信息:

  A Self-Oxidizing o-Dihydroxybenzene-Based Covalent Organic Framework Hydrogel with Broad-Spectrum Antibacterial Properties for Promoting Diabetic Wound Healing

  Yuandi Xue^#, Xian Chen^#, Fan Wu, Canrong Chen, Na Lin, Shaofeng Dong, Ying Sun, Zian Lin^*

  http://doi.org/10.1002/adfm.202505669

導(dǎo)師介紹：

林子俺 研究員/博導(dǎo)，福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院副院長(zhǎng)，福州大學(xué)食品安全與生物分析教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任。課題組長(zhǎng)期從事復(fù)雜樣品前處理、色譜、生物質(zhì)譜基礎(chǔ)理論及新技術(shù)開(kāi)發(fā)研究。迄今為止，以第一作者或通訊作者身份在包括 J. Am. Chem, Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Mass Spectrom. Rev., Chem. Sci., Anal. Chem., Trac-trend Anal Chem.，等國(guó)際權(quán)威刊物上已發(fā)表SCI論文160余篇，SCI他引6000余次，H指數(shù)44，授權(quán)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利14項(xiàng)。