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  近日，合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院秦海利、從懷萍教授研究團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏教授研究團(tuán)隊(duì)合作，在單網(wǎng)絡(luò)水凝膠材料領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。研究團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地提出“分子經(jīng)濟(jì)”策略，通過協(xié)同消除本征網(wǎng)絡(luò)缺陷，成功研發(fā)出兼具超高韌性、低滯后性、優(yōu)異抗疲勞性能的水凝膠材料，突破了傳統(tǒng)單網(wǎng)絡(luò)水凝膠材料性能的瓶頸。相關(guān)研究成果以“Ultra-Tough Single-Network Hydrogels via the Synergy of Defect Elimination and Dual Crosslinking”為題，發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《先進(jìn)材料》（Advanced Materials, 2025,2417795）上。合肥工業(yè)大學(xué)為第一通訊單位，論文的第一作者為化學(xué)與化工學(xué)院碩士生夏圓圓和博士生胡欽南，通訊作者是秦海利副教授、從懷萍教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞書宏教授。

  水凝膠作為一種具有高含水量的軟材料，在生物醫(yī)學(xué)、柔性電子器件、軟體機(jī)器人等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，通過傳統(tǒng)自由基反應(yīng)（FRRs）制備的水凝膠和彈性體普遍存在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)缺陷，如交聯(lián)點(diǎn)分布不均和大量懸垂鏈（dangling chains）的存在。這些缺陷嚴(yán)重制約了材料的力學(xué)性能（如韌性和強(qiáng)度）。盡管引入犧牲性結(jié)構(gòu)/作用力可提升韌性，但往往伴隨著高滯后性，難以實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度、高韌性與低滯后的統(tǒng)一。

  針對(duì)這一挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)巧妙地利用納米結(jié)構(gòu)作為交聯(lián)劑和引發(fā)劑，從源頭解決網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)缺陷問題。一方面，他們使用表面修飾乙烯基的二氧化硅納米顆粒（SNVG）作為納米交聯(lián)劑，實(shí)現(xiàn)了交聯(lián)點(diǎn)的單分散均勻分布，顯著改善了網(wǎng)絡(luò)的空間均勻性。另一方面，創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)并合成了金納米顆粒負(fù)載光引發(fā)劑（AuNP@Irgacure 907）作為納米引發(fā)劑。在聚合過程中，這些納米引發(fā)劑不僅引發(fā)聚合，更重要的是通過金屬配位鍵（RS-Au）配位作用，將傳統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)中游離的、無承載能力的懸垂鏈末端有效交聯(lián)到整個(gè)三維網(wǎng)絡(luò)中。這種“缺陷消除”策略協(xié)同金-硫配位鍵與化學(xué)共價(jià)鍵形成的“雙交聯(lián)”作用，大幅提升了網(wǎng)絡(luò)的有效交聯(lián)密度和力學(xué)性能。

圖1：三種凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖。（a）傳統(tǒng)單網(wǎng)絡(luò)水凝膠，具有多分散的交聯(lián)點(diǎn)和大量的懸掛鏈；（b）納米復(fù)合水凝膠，交聯(lián)點(diǎn)分散均一，但仍有大量的懸掛鏈；（c）創(chuàng)新設(shè)計(jì)凝膠，交聯(lián)點(diǎn)分散均一，懸掛鏈交聯(lián)至三維網(wǎng)絡(luò)。

  得益于這種獨(dú)特的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，所制備的單網(wǎng)絡(luò)聚丙烯酰胺水凝膠（SAPAM）展現(xiàn)出前所未有的綜合性能：（1）超高韌性與強(qiáng)度： 在82wt%的含水量下，其斷裂韌性高達(dá) 78500 J m^-2，是納米復(fù)合水凝膠（NCPAM）的13倍以上；同時(shí)具有0.4 MPa的斷裂強(qiáng)度和4100%的超高拉伸率。（2）打破韌性-滯后性權(quán)衡： 在實(shí)現(xiàn)超高韌性的同時(shí)，保持了極低的滯后性（400%應(yīng)變下滯后值僅為0.07），打破了傳統(tǒng)材料中高韌性與高滯后相伴而生的困境。（3）卓越的抗疲勞性能： 疲勞閾值達(dá)到2480 J m^-2，是傳統(tǒng)納米復(fù)合水凝膠的55倍以上，顯著提升了材料在循環(huán)載荷下的使用壽命。（4）優(yōu)異的水下自修復(fù)能力： 消除懸垂鏈改善了界面接觸和對(duì)滲透壓的抵抗能力，使得材料在水下能快速實(shí)現(xiàn)界面粘合，并可在近紅外光照射下高效修復(fù)（修復(fù)后拉伸率達(dá)原始樣品的83%），展現(xiàn)出優(yōu)異的水下自修復(fù)性能。（5）超高含水下的優(yōu)異力學(xué)性能與穩(wěn)定性： 即使在高達(dá)95 wt%的含水量下，水凝膠仍能保持超過2000%的拉伸能力，斷裂韌性達(dá)1824 J m^-2，遠(yuǎn)超同類高含水量水凝膠。更令人矚目的是，其在水環(huán)境中浸泡一個(gè)月后力學(xué)性能無明顯下降，展現(xiàn)出卓越的環(huán)境穩(wěn)定性。

圖2：相關(guān)力學(xué)數(shù)據(jù)圖。

  該研究的意義在于首次系統(tǒng)性地通過消除網(wǎng)絡(luò)缺陷（特別是懸垂鏈）實(shí)現(xiàn)了單網(wǎng)絡(luò)水凝膠力學(xué)性能的全面突破。提出的“分子經(jīng)濟(jì)”策略（最大化聚合物鏈在能量耗散中的參與度）為設(shè)計(jì)高性能聚合物網(wǎng)絡(luò)提供了全新思路。所開發(fā)的水凝膠材料在極端含水環(huán)境下（如深海探測、水下柔性電子、生物植入體等）展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。

  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、安徽省自然科學(xué)基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金、安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新項(xiàng)目以及安徽省科技重大專項(xiàng)等項(xiàng)目的資助。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417795