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  水凝膠因其柔軟且富水的特性，被廣泛應(yīng)用于水環(huán)境中的前沿技術(shù)領(lǐng)域，例如水下柔性機(jī)器人、粘附材料、以及可穿戴設(shè)備等。為了確保這些應(yīng)用的可靠性、耐久性和功能性，水凝膠需要同時具備優(yōu)異的力學(xué)性能（強(qiáng)度、韌性、抗疲勞性等）以及良好的抗溶脹能力。然而，傳統(tǒng)水凝膠一般由松散交聯(lián)的親水網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成，存在溶脹比過高和力學(xué)性能不足的問題，使其在復(fù)雜水下環(huán)境中的應(yīng)用嚴(yán)重受限。造成這一問題的核心原因之一在于傳統(tǒng)水凝膠的溶劑介導(dǎo)制備過程。無論是單體的原位聚合，還是親水高聚物的加熱溶解再降溫交聯(lián)，傳統(tǒng)水凝膠的制備通常都在溶劑（大多數(shù)時候是水）的存在下進(jìn)行。這不僅會導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部分子鏈纏結(jié)程度低，而且抗溶脹性能也較差，從而使其極限工程應(yīng)力（正比于單體濃度）和斷裂韌性（反比于溶脹比）都大幅下降。

  為解決這一問題，四川大學(xué)冉蓉/崔為以疏水締合水凝膠為模型體系，提出了基于本體共聚的無溶劑制備策略，可構(gòu)建兼具高韌性、抗溶脹和寬頻黏彈性的純物理交聯(lián)水凝膠。與傳統(tǒng)的溶液共聚和膠束共聚相比，本體共聚制備水凝膠不僅體系簡單、合成方便，且凝膠綜合性能可大幅度提升，拓寬了強(qiáng)韌物理水凝膠的制備思路。

  2025年6月20日，相關(guān)工作以“Solvent-Free Fabrication of Robust Physical Hydrogels via Bulk Copolymerization for Underwater Acoustics”發(fā)表在Advanced Materials。

【本體共聚vs傳統(tǒng)膠束共聚】

  疏水締合水凝膠往往用膠束共聚制得，其預(yù)聚液體系比較復(fù)雜，除親疏水單體及引發(fā)劑外，還需加入較多溶劑及表面活性劑，部分情況還需加入鹽進(jìn)行增溶，制得的凝膠在水中溶脹程度高且力學(xué)性能普遍較弱。而本體共聚只需將高度相容的極性（如丙烯酸）與非極性單體（如甲基丙烯酸十二烷基酯）均勻混合，加入少量引發(fā)劑，即可先制得無水共聚物。再在水中平衡溶脹時由于兩種聚合物對水分子的親和力差異會發(fā)生網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)，自發(fā)形成高度纏結(jié)及相分離的強(qiáng)韌水凝膠（圖1）。

圖1. 本體共聚及傳統(tǒng)膠束共聚制備疏水締合水凝膠的方法對比

【力學(xué)增強(qiáng)及機(jī)制分析】

  相比于傳統(tǒng)的膠束共聚法所制得的水凝膠，本體共聚制得的水凝膠在剛度、強(qiáng)度和斷裂韌性方面分別大幅度提升了81、46和41倍，顯示出顯著的力學(xué)增強(qiáng)效果（圖2）。進(jìn)一步通過控制相同含水量對比本體共聚、溶液共聚及膠束共聚三種聚合方法對水凝膠力學(xué)性能的影響，作者發(fā)現(xiàn)本體共聚一方面允許凝膠內(nèi)部存在大量鏈纏結(jié)，優(yōu)化了能量耗散密度，另一方面原位形成的軟硬相分離結(jié)構(gòu)有助于應(yīng)力分散，優(yōu)化了能量耗散區(qū)尺寸（圖3），最終賦予凝膠優(yōu)異的綜合力學(xué)性能。

圖2. 本體共聚制備得到的疏水締合水凝膠具有優(yōu)異力學(xué)性能

圖3. 力學(xué)增強(qiáng)機(jī)理分析

【潛在水下應(yīng)用】

  膠束共聚制備的疏水締合水凝膠一般表現(xiàn)為純彈性，耗散能力弱。而本體共聚制得的凝膠除具備高力學(xué)性能及抗溶脹能力外，還表現(xiàn)出寬頻粘彈性（視頻1），且聲阻抗與水接近，允許聲波進(jìn)入凝膠網(wǎng)絡(luò)并被耗散，因此作者探索了其在水下吸聲方面的潛在應(yīng)用。由于預(yù)聚液體系十分簡單，可通過表面引發(fā)法直接在水下小型載具表面聚合形成凝膠吸聲涂層。聲學(xué)結(jié)果表明，有凝膠涂層的載具可在水下吸收聲波，規(guī)避聲納搜索（圖4）。

圖4. 潛在水下聲學(xué)應(yīng)用

【總結(jié)】

  盡管本體共聚已被廣泛用于塑料及彈性體的制備，其在水凝膠體系中由于單體的諸多限制卻鮮被應(yīng)用。作者通過合理的極性和非極性單體組合，實(shí)現(xiàn)了具備多種優(yōu)異性能水凝膠的無溶劑制備，無需使用表面活性劑、化學(xué)交聯(lián)劑或納米填料。這一工作為開發(fā)適用于嚴(yán)苛水下環(huán)境的簡單水凝膠體系提供了思路。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202508162