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  在精密儀器、文物修復、軟體機器人及可穿戴設備等領域，對粘合劑的需求日益嚴苛，尤其是對難以觸及位置的微裂縫修復，急需兼具可加工性與強柔韌性的粘合劑以維持物件的功能性。因此，開發具備粘性、柔韌性、可加工性及耐低溫性的強力粘合劑迫在眉睫。目前，傳統低溫粘合多依賴商用熱熔膠，但這些粘合劑的耐溫性局限于-50°C左右，且在低溫下存在脆化和脫粘等問題，致使粘合劑的柔韌性和強度大幅降低。

  蜘蛛網是一種具有卓越強度、柔韌性和粘彈性的天然生物材料。受此啟發，開發一種具備類似優異性能的新型仿生材料，將對不斷增長的可加工耐低溫粘合劑需求起到重要推動作用。聚合物柔韌性源于鏈中原子或基團圍繞共價鍵的內旋轉。同時，非共價鍵的存在也賦予其動態自適應性。故引入能提供豐富非共價鍵、降低內旋轉勢壘的功能助劑，有望使聚合物基復合物在低溫下兼具粘性與柔韌性。基于這一思路，在篩選聚合物種類時，考慮到橡膠聚合物因S-S鍵旋轉能壘低于C-C鍵，可能是低溫柔韌的理想基質；若再引入與橡膠聚合物形成大量氫鍵的空間型功能基元，可協同實現高粘性與高柔性的結合，且能降低聚合物交聯密度與內旋轉勢壘，促進橡膠聚合物鏈的松弛。若能在無溶劑條件下加工，有望制備出集粘性、柔韌性、耐低溫性于一體的強力類蛛網狀粘合劑，在材料科學領域及特定應用場景極具潛力。

圖1.受蜘蛛網啟發的耐低溫柔性粘合劑示意圖。

  基于以上研究背景，華南師范大學蘭亞乾/陳宜法團隊通過二硫鍵基聚合物（PTA）與多金屬氧簇（SiW₁₂）的原位聚合，開發了一種具有柔韌性的耐低溫POMs基無溶劑粘合劑（CSSP），其具有高柔韌性和耐超低溫性，可輕松實現公斤級規模制備。CSSP粘合劑在超低溫下表現出高粘結強度，對不同基材具有良好的界面親和力，并具有良好的長期穩定性。該研究工作可能推動超低溫下工作的柔性粘合劑的發展，在修復文物或精密儀器微裂紋等領域具有潛在應用價值。

圖2 CSSP粘合劑的形貌、柔韌性和機械性能。

  掃描電子顯微鏡（SEM）和能量色散X射線光譜（EDS）元素分布圖顯示了CSSP粘合劑的表面平整且元素分布均勻。CSSP粘合劑在不銹鋼（SS）基底上表現出優異的粘附性能，能夠輕松提起約60公斤的重物，并且在100天內仍能承受2公斤的重量，顯示出其強大的粘附強度和持久性。此外，CSSP粘合劑在不同基底（如不銹鋼、鋁、玻璃）上表現出較高的粘附強度（分別為3.5 MPa、3.2 MPa和2.8 MPa），并且在經過多次粘附-脫粘循環后仍能保持穩定的粘附強度。CSSP粘合劑還可以被拉伸成纖維并編織成類似蜘蛛網的結構，顯示出其優異的柔韌性和可加工性。

圖3. CSSP粘合劑的加工性能和界面粘附測試

  CSSP粘合劑可以被注入到復雜的玻璃管模型中，包括簡單的“V”、“I”和“Y”形，甚至復雜的“Love”形狀模型，顯示出其良好的流動性和可加工性。此外，CSSP粘合劑還可以用于修復復雜的界面，修復石頭材質的“孫悟空”雕像的斷裂部分。這些實驗結果表明，CSSP粘合劑在修復微裂紋和復雜界面方面具有很大的應用潛力。

圖4：CSSP粘合劑在寬溫度范圍內的性能測試

  CSSP粘合劑在-196°C到90°C的溫度范圍內表現出優異的粘附性能和柔韌性。在循環溫度測試中，CSSP粘合劑的儲能模量（G''''）和損耗模量（G''''''''）表現出可逆的變化，表明其在不同溫度下具有良好的適應性和重復使用性。在低溫下，CSSP粘合劑的粘附強度隨著溫度的降低而增加，在-196°C時仍能保持約2.3 MPa的粘附強度。此外，CSSP粘合劑在低溫下仍能保持柔韌性，即使在液氮中浸泡后，仍能多次折疊而不破裂。這些結果表明，CSSP粘合劑在低溫環境下具有優異的耐受性和柔韌性。

圖5：SiW₁₂ and PTA間的理論計算

  通過密度泛函理論（DFT）和分子動力學（MD）模擬研究了CSSP粘合劑在分子水平上的相互作用和粘附機制。DFT計算結果表明，PTA和SiW₁₂之間的相互作用能為-107.53 kJ/mol，表明它們之間通過多重氫鍵作用進行穩定結合。MD模擬進一步表明，在25°C時，PTA和SiW₁₂之間的平均相互作用能為-3229 kJ/mol，而在-196°C時，相互作用能增加到-3420 kJ/mol，顯示出在低溫下更強的相互作用。此外，CSSP粘合劑與不銹鋼基底之間的相互作用能也在低溫下顯著增加，表明其在低溫下具有更好的界面粘附性能。

  總之，本文受蛛網結構啟發，開發了一種基于硅鎢酸（SiW₁₂）和硫辛酸（TA）原位聚合的無溶劑粘合劑（CSSP）。該粘合劑具有較寬的耐溫性（-196至50℃）、高粘附強度（3.5 MPa）、可加工性和持久穩定性（-196℃, 80天）。其性能顯著優于商用熱熔膠，且可公斤級制備，在低溫修復精密儀器、文物保護等領域具有廣闊應用前景。該研究工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。相關研究成果以題目“An in-situ assembled cobweb-like adhesive with high processability”發表在Nature Communications, 2025, 16, 4872. 文章第一作者是忻州師范學院解曉明博士、喬永生博士和華南師大李潤寒博士。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-60076-x