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  離子導(dǎo)體由于其本征可拉伸性、生物相容性和離子導(dǎo)電的特點(diǎn)，在柔性電子產(chǎn)品如觸摸板、電光器件、納米發(fā)電機(jī)、致動(dòng)器和傳感器等領(lǐng)域中具有良好的應(yīng)用前景。通常情況下，智能柔性電子設(shè)備需要附著在基材或人體上，以記錄在各種環(huán)境條件下產(chǎn)生的電信號(hào)。故離子導(dǎo)體和界面之間需要有良好的結(jié)合/接觸，提高器件的信號(hào)靈敏度，同時(shí)避免變形過程中的脫落。因此，賦予離子導(dǎo)體自粘附特性將大大提升器件的使用次數(shù)和靈敏度，省去額外的物理固定（如膠帶）或化學(xué)改性。

  目前文獻(xiàn)已報(bào)道了多種具有自粘附特征的導(dǎo)電水凝膠，但粘附強(qiáng)度通常小于100kPa。此外，水凝膠對(duì)環(huán)境的耐受性差，高溫脫水和低溫結(jié)晶，限制了它們的廣泛應(yīng)用。為了規(guī)避水凝膠的缺點(diǎn)，研究人員還開發(fā)了不含水的自粘附聚合物，如有機(jī)凝膠和干式離子彈性體，但粘附強(qiáng)度仍然不足（<300kPa）。為了解決上述問題，華南理工大學(xué)何明輝副研究員設(shè)計(jì)了基于丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸體系的可聚合低共熔溶劑， 通過原位光聚合方式制備超分子低共溶聚合物，獲得具有高粘附強(qiáng)度（在ITO玻璃表面的粘附強(qiáng)度~3.5MPa），高透明度、優(yōu)秀機(jī)械性能、良好地導(dǎo)電性和具有自修復(fù)性能的干式離子導(dǎo)體（SADIC，圖1）。采用該干式離子導(dǎo)體制造自粘附的傳感器，具有長(zhǎng)時(shí)間循環(huán)穩(wěn)定工作的能力。相關(guān)論文發(fā)表于Chemistry of Materials上。

圖1. 利用丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸可聚合低共熔溶劑制備具有自粘附性能的干式離子導(dǎo)體。

  如圖1所示，研究人員首先設(shè)計(jì)合成了一系列不同二水草酸含量的丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸可聚合低共熔溶劑，然后利用UV光固化的方式原位制備了具有自粘附性能的干式離子導(dǎo)體。其中，富含羧基和羥基的檸檬酸二氫膽堿可以提供五個(gè)氫鍵交聯(lián)位點(diǎn)，與聚丙烯酸（PAA）之間形成強(qiáng)氫鍵交聯(lián)，相互作用能為-38.68 kcal/mol。隨后進(jìn)一步選擇帶有兩個(gè)羧基的二水草酸作為不可聚合的氫鍵供體，它與其它組分僅能形成微弱但動(dòng)態(tài)的相互作用（與PAA的相互作用能只有-23.49 kcal/mol）。因此，二水草酸可以作為聚合物網(wǎng)絡(luò)中的氫鍵交聯(lián)密度 "調(diào)節(jié)劑"，調(diào)整交聯(lián)強(qiáng)度和改善聚合物的拉伸性能，丙烯酸/檸檬酸二氫膽堿/二水草酸可聚合低共熔溶劑的三組分之間的結(jié)合能高達(dá)-54.81 kcal/mol。

圖2. 干式離子導(dǎo)體的粘附性能.

  由于超分子低共溶聚合物網(wǎng)絡(luò)中存在大量的羧基、羥基和離子對(duì)，附著到不同基材表面時(shí)可以形成多種界面相互作用，如氫鍵、離子偶極相互作用、陽(yáng)離子-π和靜電相互作用。如圖2所示，強(qiáng)交聯(lián)賦予了SADIC-0高度的內(nèi)聚性，使其在搭接-剪切實(shí)驗(yàn)中的剪切強(qiáng)度高達(dá)3.5MPa。實(shí)驗(yàn)人員還探究了SADICs在不同基材表面的粘附強(qiáng)度。值得注意的是，在低表面能的PTFE和PDMS表面，依舊獲得了~100kPa的粘附強(qiáng)度。同時(shí)，與現(xiàn)有的 報(bào)道相比，SADICs依舊具有優(yōu)異的粘附強(qiáng)度。

圖3.制備自粘附干式離子導(dǎo)體的力學(xué)、自修復(fù)和電學(xué)性能

  如圖3所示，通過二水草酸的添加量調(diào)整聚合物網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)強(qiáng)度，SADICs不但具有高粘附強(qiáng)度，而且還具有良好的機(jī)械性能、離子導(dǎo)電性和自修復(fù)性能。

圖4.利用制備的SADIC作為自粘附的離子皮膚

  由于SADIC具有良好的粘附性能和機(jī)械適應(yīng)性，可以作為一種多功能的離子皮膚。如圖4所示，SADIC薄膜可以輕松粘附在氣球表面，并隨著氣球充氣和放氣改變形態(tài)。同時(shí)，在這個(gè)過程中沒有發(fā)生脫落。研究人員還將SADIC附著在有孔的氣球表面，給氣球通氣時(shí)，SADIC依舊可以粘附在氣球表面，并可以像氣球一樣膨脹和收縮。在這一過程中，SADIC的電信號(hào)也在發(fā)生規(guī)律的變化。SADIC還具有良好的密封性，其電阻值在12小時(shí)內(nèi)僅顯示出輕微下降的趨勢(shì)。此外，SADIC還具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，并在50%的應(yīng)變下被循環(huán)拉伸5000次后，仍然可以獲得具有良好重復(fù)性的穩(wěn)定的電信號(hào)。

  何明輝副研究員通過對(duì)可聚合低共熔溶劑組分的設(shè)計(jì)，合成了一種新型的具有動(dòng)態(tài)氫鍵交聯(lián)的超分子低共熔聚合物SADICs，它可以通過多種界面相互作用在各種基材上形成瞬間的牢固粘附。其中，具有五個(gè)氫鍵位點(diǎn)的檸檬酸二氫膽堿可以與PAA形成強(qiáng)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，而具有弱交聯(lián)性的二水草酸可以進(jìn)一步調(diào)整聚合物交聯(lián)密度，從而形成動(dòng)態(tài)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。此外，SADICs還獲得了較高的透明度、拉伸性、離子傳導(dǎo)性和自修復(fù)性。鑒于其綜合性能，所制備的SADICs可作為干式自粘附、自修復(fù)的應(yīng)變傳感器�？傮w而言，利用可聚合低共熔溶劑制備SADICs具有易制備、快速和綠色的特點(diǎn)，將促進(jìn)未來柔性電子器件的集成和發(fā)展。

  以上相關(guān)成果以Self-Adhesive Dry Ionic Conductors Based on Supramolecular Deep Eutectic Polymers為題發(fā)表在Chemistry of Materials上。論文的第一作者為華南理工大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院博士畢業(yè)生張凱麗，通訊作者為華南理工大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院何明輝副研究員。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c00074