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  圖案化是人類傳遞信息的一種重要方式，可圖案化的磷光材料由于其余輝中隨時間變化的信息，在信息技術方面擁有獨特優勢，受到了人們的廣泛關注。使用剛性基質固定有機磷光體可以有效地抑制其非輻射躍遷從而構建室溫磷光(Room temperature phosphorescence, RTP)材料。如果使用可以在外部刺激下發生可逆的改變的剛性結構來構建RTP材料，那么就可以使其具有可回復的刺激響應RTP。因此，設計一種易于加工的有機可回復刺激響應基質對于構建一種可以重復圖案化的有機RTP材料至關重要。這將進一步拓寬有機RTP材料的應用范圍。

  圖案化是指在材料表面構造出設計好的特征陣列，并添加特定結構信息的過程。目前已經對有機RTP材料開發了多種圖案化方法。激光直寫(Laser direct write, LDW)加工是一種無掩模、高速、高精度的圖案化方法。然而，目前鮮少使用其對有機RTP材料進行的圖案化。因此，引入LDW加工對于實現有機RTP材料快速，簡便的圖案化具有重要意義。

  本工作合成了一系列基于天然產物酒石酸(TA)和芳香酸(X)的有機RTP材料(X@TA)。通過對TA和X混合物進行簡單的熱處理，可以得到一系列具有多色RTP的復合材料。其最長的余輝為5秒，最高的磷光量子產率為53.99%。X@TA對熱和水刺激具有可回復的響應。基于此性質，可以使用LDW加工和水蒸汽熏蒸的方式實現重復圖案化。這一材料的開發為從可持續的天然產物中設計智能刺激響應磷光材料提供了新的途徑，并為發光材料的簡易圖案化提供了一個新的視角。

圖2. pP2CA@TA的光物理性質和水汽響應性質。

圖4. 在持續加熱過程中基于TA的基質的變化過程。

圖5 X的結構式和X@TA的多色余暉發射。

  通過DFT對基質和有機發光體之間的結合能進行了計算。結合計算結果和對應原子之間的原子間距，可以判斷芳香酸與基質之間形成的分子間氫鍵誘導了復合物的RTP發射。

  此外，他們還繪制了自然躍遷軌道（NTOs）等值面的示意圖以進一步研究X@TA的結構與RTP性能之間的關系。有機發光體的空穴和粒子具有較高的重疊程度，表明其具有顯著的局部激發（LE）特性，這觸發了RTP的發射。

圖6. SOC常數和激發能的計算，NTOs等值面的示意圖。

  綜上所述，通過簡單加熱酒石酸和芳香酸的混合物，可以簡便地構建一系列有機室溫磷光（RTP）材料（X@TA）。剛性TA基質與有機發光體之間的非共價相互作用，使X@TA實現了最長5秒的余輝時間和53.99%的最大磷光效率。通過改變芳香酸的種類，X@TA的余輝可以從靛藍色（427 nm）調整到橙色（577 nm）。根據復合物對水和熱的循環響應，制備了基于這些材料激光可重寫磷光玻璃片。通過LDW可以在這些玻璃片上刻寫出時間依賴性的RTP圖像，并且可以通過水蒸氣熏蒸進行擦除，實現寫/擦循環。這項工作為可持續余輝材料的發展構建了一個新的平臺，并為發光材料的簡易圖案化提供了一個新的視角。

  論文鏈接：https://www.sciengine.com/SCC/doi/10.1007/s11426-024-2109-5

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