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  晶界是化學(xué)氣相沉積（CVD）方法制備的大面積石墨烯薄膜中普遍存在的缺陷。深入理解晶界對(duì)石墨烯的電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的影響對(duì)發(fā)展基于石墨烯的電子、光電和熱電器件具有重要意義。盡管目前對(duì)于單個(gè)晶界對(duì)石墨烯性質(zhì)影響的研究較多，但宏觀尺度上晶粒尺寸對(duì)石墨烯電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)的影響尚不清楚。其主要原因是基于傳統(tǒng)的析出（鎳基體）或表面吸附生長(zhǎng)（銅基體）機(jī)制的CVD生長(zhǎng)方法無(wú)法在大范圍內(nèi)調(diào)控石墨烯的晶粒尺寸，制備晶粒尺寸小于電子和聲子平均自由程（約1微米）的小晶粒石墨烯尤為困難。

  最近，中科院金屬研究所沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家（聯(lián)合）實(shí)驗(yàn)室先進(jìn)炭材料研究部石墨烯研究組采用溶碳量適中的金屬鉑片作為生長(zhǎng)基體，發(fā)展出一種基于“析出-表面吸附生長(zhǎng)”原理的CVD方法，僅通過(guò)改變析出溫度便實(shí)現(xiàn)了對(duì)石墨烯形核密度的控制，制備出晶粒尺寸在~200 納米到~1 微米范圍內(nèi)均一可調(diào)、且晶界完美拼合的高質(zhì)量單層多晶石墨烯薄膜。在此基礎(chǔ)上，獲得了晶粒尺寸對(duì)多晶石墨烯的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率的影響規(guī)律及晶界電阻率（~0.3 kW·μm）和晶界熱導(dǎo)（~3.8×10⁹ Wm^-2K^-1），發(fā)現(xiàn)減小晶粒尺寸可導(dǎo)致熱導(dǎo)率的顯著降低但對(duì)電導(dǎo)率的影響較小。根據(jù)該影響規(guī)律推算，當(dāng)石墨烯的晶粒尺寸從1毫米減小到5納米時(shí)，其熱導(dǎo)率的衰減幅度可達(dá)300倍，而電導(dǎo)率的衰減僅為10倍左右，并且熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率隨晶粒尺寸變化的變化率高于典型的半導(dǎo)體熱電材料。

圖1 以鉑作為生長(zhǎng)基體的“析出-表面吸附生長(zhǎng)”CVD方法

圖2 采用“析出-表面吸附生長(zhǎng)”CVD方法制備的晶粒尺寸均一可調(diào)的高質(zhì)量多晶石墨烯薄膜及晶粒尺寸對(duì)石墨烯熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率的影響

  上述結(jié)果可為通過(guò)晶粒尺寸工程調(diào)控石墨烯的電學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)，實(shí)現(xiàn)其在電子、光電和熱電領(lǐng)域的應(yīng)用提供有益的指導(dǎo)。該成果得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委杰出青年基金、重大項(xiàng)目、創(chuàng)新群體以及中科院重點(diǎn)部署項(xiàng)目等的資助，于2月16日在Nature Communications上在線發(fā)表（Nature Communications, 8:14486, DOI: 10.1038/ncomms14486, 2017）。

  沈陽(yáng)材料科學(xué)國(guó)家（聯(lián)合）實(shí)驗(yàn)室固體原子像研究部馬秀良研究組、中山大學(xué)許寧生研究組以及浙江大學(xué)金傳洪研究組的研究人員也參與了這項(xiàng)研究。

  全文鏈接：http://www.nature.com/articles/ncomms14486