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  應(yīng)變-硬化現(xiàn)象在生物體內(nèi)較為常見，這一現(xiàn)象通常是指結(jié)構(gòu)組織在施加外力發(fā)生形變時，其強度和硬度會有明顯提升，從而減弱或避免該結(jié)構(gòu)被破壞。人體內(nèi)很多柔性生物組織，例如血管、腸系膜組織、肺實質(zhì)、眼角膜等都具有這種應(yīng)變-硬化功能，使其在承受較大的機械形變時依然能保持結(jié)構(gòu)和功能的完整性，從而增加生物的存活幾率。

  目前人工合成具有仿生應(yīng)變-硬化特性的材料主要基于生物高分子，如肌動蛋白、膠原蛋白以及合成的聚異氰酸酯-蛋白復(fù)合材料等, 基于純合成材料的應(yīng)變-硬化則比較少見。除此以外，單一的應(yīng)變- 硬化機制在生物體內(nèi)并不是絕對有效的，尤其是在高機械強度高應(yīng)變下，材料或者組織的宏觀結(jié)構(gòu)發(fā)生斷裂、刺穿時，這時就需其它機制，例如自修復(fù)，來恢復(fù)結(jié)構(gòu)的完整性，繼續(xù)實現(xiàn)其功能。

  基于柔性高分子的自修復(fù)材料與機理研究在近十年已經(jīng)取得了巨大的進展，但到目前為止，還沒有制備出同時具有應(yīng)變-硬化特性與自修復(fù)功能的合成高分子材料。水凝膠是一種獨特的具有各種優(yōu)異的性能的高分子網(wǎng)絡(luò)體系，數(shù)十年來已成為材料研究的一大熱點，但目前報道的絕大多數(shù)水凝膠在外力作用下只會變得更加柔軟，而不會發(fā)生應(yīng)變-硬化。

  最近，加拿大阿爾伯塔大學(xué)Hongbo Zeng（曾宏波）教授課題組報道了一種新型的基于兩種柔性高分子材料（醛基化聚乙二醇和超支化聚乙烯亞胺）的水凝膠網(wǎng)絡(luò)（圖1）及其納米力學(xué)機理，該材料同時具有仿生物組織的應(yīng)變- 硬化特性以及優(yōu)異的自修復(fù)功能。該水凝膠在經(jīng)受高達650%的應(yīng)變形變后依然能可重復(fù)的迅速恢復(fù)其原有的機械性能，并且沒有記憶效應(yīng)。

圖1. 具有應(yīng)變-硬化與自修復(fù)功能的超支化聚乙烯亞胺- 醛基化聚乙二醇水凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)示意圖，該自修復(fù)功能主要基于動態(tài)席夫堿反應(yīng)以及氫鍵。

  在超過臨界應(yīng)變點后，該水凝膠依然能夠通過動態(tài)席夫堿鍵實現(xiàn)接近100%的自修復(fù)（圖2）。表面力儀測試表明該水凝膠的應(yīng)變-硬化行為主要取決于水凝膠網(wǎng)絡(luò)中獨特的超支化的聚乙烯亞胺和線性聚乙二醇結(jié)構(gòu)，同時動態(tài)可逆的席夫堿反應(yīng)和氫鍵作用使得該水凝膠也擁有優(yōu)異的自修復(fù)功能。另外通過調(diào)節(jié)膠化過程中采用的高分子的鏈長、材料濃度和水凝膠的溫度，可以實現(xiàn)水凝膠應(yīng)變-硬化性能的進一步精細調(diào)控。該水凝膠材料具有很好的生物相容性，還可進一步對內(nèi)部氨基進行修飾，對于設(shè)計與制備用于生物組織工程或者載藥工程的仿生材料和新型納米復(fù)合材料具有重要指導(dǎo)意義。

圖2. 采用流變儀測得具有應(yīng)變-硬化特性與自修復(fù)功能的聚乙烯亞胺-聚乙二醇水凝膠的應(yīng)力-微分模量曲線（左上），剪切模量/彈性模量的恢復(fù)過程（右上），以及水凝膠的宏觀自修復(fù)過程（下）。

  這一成果近期發(fā)表在ACS Nano 上，文章的第一作者是閻斌博士（現(xiàn)為四川大學(xué)研究員）、黃俊博士和韓林波博士。

  論文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.7b05109